Vaan Lönnrot näki tehdä työtä pimeimmissäkin oloissa. Niin kytkettynä kuin oli käytännölliseen virkaansa, jonka toimet olivat entisestään melkoisesti lisääntyneet, riitti hänelle aina aikaa henkisiin harrastuksiinsa. Silloinkin, kun suomalaisen kirjallisuuden piiri oli ahtaimmilleen rajoitettu, löysi hän siitä kyllin alaa hyödylliselle vaikutukselle. Paitsi uutta lisättyä arvoitusten laitosta, jota mainittu kielto ei koskenut, sai hän v. 1851 painatetuksi suomennoksen saksankielistä G.H. von Schubert'in lastenkertomusta Merenvirta.[151] Rohkenipa hän v. 1852 ruveta jälleen sanomalehteä julkaisemaan, nimittäin Oulun Viikkosanomia, jolle sen kustantajan oli ollut mahdoton koko Oulusta löytää halukasta toimittajaa. Kaksi vuotta hän sitä toimitti mitä tukalimman painotarkastuksen alaisena. Mitään semmoista, joka tarkoitti määrättyä paikkakuntaa tahi henkilöä, ei ollut lupa painattaa. Niin esim. ei saanut kirjoittaa maakunnan vuodentulosta, sillä se olisi voinut poiketa läänin kuvernöörin annettavasta virallisesta kertomuksesta. Samasta syystä sana lautamies, joka muka osoitti erityistä virkaluokkaa, oli vaihdettava sanaan rikas mies! Mutta Lönnrot ei ollut niitä, jotka vastuksiaan vaikeroivat tai niillä puolusteleivat. "Kaukana meistä olkoon", hän lausuu lukijoilleen ensimmäisen toimitusvuoden lopulla, "näitten sanomain suhteen syyttää ulkonaisia esteitä, joitten tähden niitä muka ei olisi taidettu paremmin kirjoittaa. Semmoisia esteitä Oulun Viikkosanomilla tänä vuonna ei ole ollut eikä peljätä vastakaan tulevan niin kauvan, kuin niitä toimitetaan luvallisella tarkoituksellaan yhteisen, semminkin talonpoikaisen kansan tietoin, taitoin ja tapain paranemiseksi, ja mikäpä pakko olisi muihin aineisiin sekautua, koska siinä on ainetta yltäkyllin jos sadaksikin vuodeksi, johon ikään nämät sanomat tuskin tulevat, eivätkä tuskinkaan". Suurimman elämäntyönsä suoritti Lönnrot epäilemättä Uutta Kalevalaa kokoonpannessaan; kukaties vielä vähäistä suurempana esiintyy hänen persoonallisuutensa siinä vaatimattomuudessa, jolla hän heti sen jälkeen tyytyi kirjoittamaan kansalleen elämän mitä jokapäiväisimmistä asioista.
Kauan ei kuitenkaan kestänyt, ennenkuin Lönnrot'ille aukeni uusi, entistä laajempi vaikutus-ala. V. 1850 oli yliopistoomme perustettu Suomen kielen ja kirjallisuuden professorin virka, ja sitä olisi Lönnrot jo silloin voinut hakea, joll'ei olisi ollut aivan vasten hänen luontoaan kilpailla toisen siihen kykenevän kanssa. Sittenkin, kun virka Castrén'in äkillisen kuoleman kautta oli joutunut uudelleen haettavaksi, ja vaikk'ei ollut ketään muuta mahdollista viran täyttäjää, Lönnrot epäili kauan, kunnes yliopiston opettajain ja oppilaitten hartaat pyynnöt saivat hänet taivutetuksi. Väitöksensä hän kirjoitti vepsänkielestä, Om det nordtschudiska språket, 1853 ja tuli samana vuonna virkaan nimitetyksi.
Tämä väitöskirja sekä seuraavana vuonna Suomen tiedeseuran toimituksiin painettu tutkimus Inarin lapin murteesta, Ueber den Enare-lappischen Dialekt, ovat melkein ainoat puhtaasti tieteelliset julkaisut hänen professori-ajaltaan. Käytännölliset kansamme sivistystarpeet vaativat silloinkin hänen koko huomiotansa. Kun vapauttaja-keisarin Aleksanteri II:n astuessa hallitus-istuimelle myös suomenkieli pääsi vapaaksi kahleistansa, ja sitä yhä enemmän ruvettiin viljelemään sekä opillisilla että yhteiskunnallisilla ja valtiollisilla aloilla, tarvittiin tietysti ääretön joukko uusia sanoja uusille käsitteille. Ja kukapas siihen työhön olisi ollut tottuneempi ja taitavampi kuin Lönnrot. Jo lääkärikirjaa toimittaessaan oli hänellä suomalaisista oppisanoista ollut omien sanojensa mukaan "tuskin arvattava työ". Uusien sepitettävien sanojen vuoksi oli hän myös pitänyt velvollisuutenaan ottaa osaa mainittuun Meurman'in sanakirja-työhön. Yliopistollisilla luennoillaan oli hän ruvennut kääntelemään kaiken-aineisia kirjoja suomeksi, sillä lailla neuvoen oppilaitaan, miten kieltämme oli taivutettava tieteellisiin aineihin. Ihmeteltävää oli silloisille kuulijoille, kuinka selviksi, sujuviksi vaikeimmatkin kohdat kääntyivät mestarin käsissä, ja varsinkin, kuinka hän suomenkielen omista varoista keksi sadottain sanoja, joita useimpain nykyisten sivistyskielten on täytynyt lainata. Arvaamattoman suuri osa nyt käytännössä olevista oppisanoista on lähtenyt hänen pajastansa; perinpohjainen kielivarastomme tunteminen sekä herkkä kieliaisti tekivät hänestä niin verrattoman sanasepän, että harva hänen ehdoituksistaan on tainnut tulla hylätyksi. Erittäin on kasviopillinen sanasto v. 1860 painetussa Suomen kasvistossa kokonaan hänen luomansa. Suuresti rikastunut on myös lakitieteellinen sanastomme Kauppakaaren ja maakaaren suomennoksen sekä J.Ph. Palmén'in lainopillisen käsikirjan käännöksen kautta, jotka ilmestyivät: edellinen 1857 vuoden Suomi-kirjassa, jälkimmäinen valtiopäivä-vuonna 1863.
Paitsi mainittuja teoksia, julkaisi Lönnrot tällä ajalla pari kansankirjasta Raittiuden ystäväin toimituksissa, nimittäin: Kolme päivää Sairion kylässä, enimmäksi osaksi mukaelmaa, 1854 ja Wilhelmi Linter'in historian, jonka alkuteos on kreivi Manteuffel'in vironkielellä kirjoittama. Vielä painatti hän nälkävuonna 1857, sen johdosta että hallitus oli lähettänyt hänet hädän-alaisille seuduille opettamaan jäkäläleivän tekotapaa, lehtisen nimellä Neuvoja erästen jäkäläin käyttämisestä ruuaksi.[152]
V. 1862 otti Lönnrot täysin palvelleena eron professorinvirastaan ja vetäytyi maalle asumaan kotikappeliinsa Sammattiin. Siellä ryhtyi hän jälleen jatkamaan ja loppuun saattamaan kesken jäänyttä sanakirja-työtänsä, jonka tuloksia Kustaa Eerik Eurén oli sillä välin saanut käyttää v. 1860 ilmestyneesen sanakirjaansa. Lönnrot'in oma suuri Suomalais-ruotsalainen sanakirja valmistui painosta 14:nä vihkona vv. 1866-80. Se sisältää kaikkiansa noin 160,000 sanaa. Renvall'in sanakirjaan verraten, jossa on sanoja ainoasti 22,000, on se siis koko jättiläinen. Mutta ainesten tieteellisessä käsittelemisessä ei Lönnrot'in työtä voi asettaa Renvall'in rinnallekaan. Sanakirjansa ruotsinkielisessä jälkipuheessa Lönnrot itse lausuu, ett'ei hän sitä pidä minään kriitillisesti toimitettuna suomenkielen sanakirjana, vaan pikemmin aakkosellisesti järjestettynä aineskokoelmana, joka käsittää kaikki sitä toimittaessa saatavilla olleet suomalaiset sanat. Tämä aineskokoelma, hän lisää, jääköön tieteellisesti seulottavaksi toiselle sanakirja-sepälle, joka ei ainoastaan voimiltansa ole nuorempi, vaan joka myös laveammalta tuntee suomen sukukieliä ja jolla on käytettävänä nykyaikaisen tutkimuksen runsaat apuneuvot. Tiettävästi vaikutti Lönnrot'in työtapaan se huoli, ett'ei ennättäisi eläissään saada täysin pohdituiksi aineskokoelmiansa, jotka sillä välin olivat alituisessa vaarassa jonkun tapaturman kautta joutua häviöön.
Sillä Lönnrot'in ei ollut Sammatissakaan suotu käyttää aikaansa yksin-omaan sanakirjan toimittamiseen. Ei ainoastaan taudinkohtauksissa, vaan kaikissa muissakin asioissa kysyttiin alituisesti hänen apuansa ja neuvoansa. Silloisen pappien puutteen aikana katsoi hän velvollisuudekseen pitää huolta myös jumalansanan julistamisesta Sammatin kirkossa. Hänen perustamiansa ovat kunnan kansakoulu, lukutupa ja lainakirjasto.[153]
Sitä paitsi oli hänellä yksin ajoin suoritettavana toinen suuri ja tärkeä työ. V. 1863 oli hän kutsuttu suomalaisen virsikirja-komitean jäseneksi ja valittu sen esimieheksi. Siihenkin tehtävään hän oli monessa suhteessa hyvin valmistautunut. Luovaa runolahjaa, niinkuin on mainittu, ei hänellä tosin laisinkaan ollut. Sitä vastoin oli hän osoittautunut taitavaksi runoelmain suomentajaksi. Suomi-kirjassa 1845 on nimellä Kokeita suomalaisessa laulannossa muutamia hänen kääntämiänsä lyyrillisiä lauluja, etupäässä Runeberg'in. Samassa aikakauskirjassa 1855 on kappale Odysseiasta, Odysseen vastaan-otto Faiakilaisten saarella; monta katkelmaa Iliaadista on hän myös sovittanut suomentamiinsa Muistelmiin ihmiskunnan elosta, jotka ilmestyivät Mehiläisen liitteenä. Runomitta-oppi oli hänellä aina ollut erityisenä mieliaineena. Vanhaa kansallista mittaa oli hän laveasti selitellyt esipuheissa Kalevalan molempiin laitoksiin ja kuusimitan rakennuksen suomenkielellä yhteydessä Odysseiasta käännetyn otteen kanssa. Lisäksi tuli se kokemus ja taito, jonka hän oli saavuttanut Kalevalan sekä Kantelettaren runoja kokoonpannessaan, hänelle avuksi laitellessaan vanhoja, usein kansan-omaisia arkkiveisujamme kelvollisiksi kirkkovirsiksi.
Virsikirja-komitean ensimmäinen ehdoitus vanhan virsikirjan uudistamiseksi valmistui v. 1867. Seuraavana vuonna ilmestyi vihko lisäysvirsiä niitä tilaisuuksia varten, joiden tarpeeksi ei vanhassa virsikirjassa ollut virsiä ollenkaan taikka ei riittäväiseen määrään. V. 1871 painatti komitea toisen ehdoituksensa, jossa oli noudattanut edellisestä tulleita muistutuksia. Koko toimessa oli Lönnrot ollut ei ainoastaan nimellisenä, vaan myös todellisena johtajana ja ahkerimpana työmiehenä. Hän oli kohta ottanut neljänneksen vanhan virsikirjan numeroista osakseen ja sitä paitsi painattanut aika ajoin pienempiä lisävihkoja, joten enin osa uusista virsistä on lähtenyt hänen kynästään. Näitä erikoisjulkaisuja lueteltakoon: Vanhoja ja uusia virsiä 1865, 86 virttä erinäisiä tiloja varten 1867 ja 10 virttä erinäisiä tiloja varten 1868, 50 virttä vanhoista arkkivirsistä 1869 ja 25 virttä enimmäksi osaksi vanhoista arkkivirsistä 1870 sekä 26 haluttua virttä 1870 ynnä Muutoksen-ehdotuksia uuteen suomalaiseen virsikirjaan 1870; myöhemmin ilmestynyt on 43 virttä saksalaisesta virsiaarteesta 1874. Komitean erottua toimitti Lönnrot v. 1872 ihan yksin oman ehdoituksen, nimellä Suomalainen virsikirja väliaikaiseksi tarpeeksi, jossa vanhat virret, monelta haaralta tulleitten pyyntöin aiheesta, olivat korjatut enemmän entisen mukaisiksi, niin paljon kuin oli mahdollista sanoja ylenmäärin katkomatta tai kieltä muulla tavalla sortamatta. Sitäkin hän yhä paranteli, niin että v. 1883 saattoi julkaista uuden Väliaikaisen suomalaisen virsikirjan, johon vielä Viimeiset korjaukset tekijän kuoleman jälkeen seuraavana vuonna tulivat painosta. Kaikilla Lönnrot'in virsillä on se ansio, että ovat kansantajuisia ja yksinkertaisia; toisinaan kuitenkin ovat liiaksikin arkipäiväisiä. Omatekoisia niiden joukossa luonnollisesti ei ole monta, vaan ovat enimmät joko käännöksiä vieraskielisistä virsistä tai mukailuja arkkiveisuista.
Samana vuonna, jolloin sanakirja valmistui, 1880 sai Lönnrot käsistänsä vielä kolmannen kirjallisen työn, joka vuosikymmeniä sitten oli jäänyt häneltä kesken, nimittäin Suomen kansan muinaisien loitsurunojen laitoksen. Viimeisinä ikävuosinaan toimitteli hän myös uutta Kantelettaren laitosta, mutta ennätti siitä saada ainoasti kolmannen kirjan eli n.k. virsilaulut suoritetuksi, niin että siinä Kantelettaren painoksessa, joka ilmestyi v. 1887, molemmat edelliset osat täytyi entisellään säilyttää.
Jos näitä Lönnrot'in myöhempiä kansanrunojen julkaisuja käy arvosteleminen, niin kiitos niistä ei voi olla yhtä suuri kuin aikaisemmista Kalevalan ja Kantelettaren kokoonpanoista. Oli luonnollista, että Lönnrot'illa loitsulukuja Kalevalaan sovitellessaan täytyi olla valta valita säkeitä tarpeen mukaan eri toisinnoista. Vaan loitsurunoilla yksinään ei ole sitä kaunokirjallista merkitystä, joka oikeuttaisi niin vapaan menettelyn, että sen vuoksi kaikki tieteellinen arvo julkaisulta täytyy kieltää. Ja tämä menettely tekee vielä oudomman vaikutuksen, kun samasta loitsusta on painettu välistä toistakymmentä "toisintoa", joista tuskin yhtäkään on semmoisenaan kansan suusta kirjaanpantu. Uuden Kantelettaren vanhasta laitoksesta poikkeavat runot ovat yleensä liian pitkiksi venytetyt sekä ventovierailla aineksilla sekoitetut. Sama vika haittaa myös lisäksi tulleita runoja, joista suurin osa on saatu inkeriläisistä kokoelmista; niissä usein alku ja loppu kuuluvat kokonaan eri runoihin, jotka kansanlaulussa aivan satunnaisesti ovat yhtyneet. Mutta siitä ajasta, jolloin Lönnrot itse keräsi runoja ja kansanlauluun välittömästi tutustui, olikin jo kulunut melkein puoli vuosisataa.