A l'heure actuelle, ces différentes collections ont chacune leur propre catalogue, correspondant souvent à un domaine spécifique. Le Corporate Bibliographic Programme (CBP) étudie la création d'une seule base de données, à la fois pour un meilleur développement des collections et pour une meilleure utilisation du catalogue par les usagers. Le même programme étudie aussi le remplacement des systèmes informatiques actuels - qui ont maintenant vingt ans - par un système plus performant à la fois pour les besoins de la bibliothèque et pour la coopération avec ses nombreux partenaires.
Le catalogue de la Library of Congress est le plus grand catalogue en ligne du monde, et sa consultation est gratuite, avec menus de consultation en anglais et en espagnol. On y trouve les références de documents dans de très nombreuses langues, y compris en français.
La recherche s'effectue au moyen de la norme Z39.50 et suivant quatre procédés: recherche par mots, recherche par liste, recherche par commandes par le biais de Telnet pour la connexion à LOCIS (Library of Congress Information System), et recherche par l'Experimental Search System (ESS).
La recherche par mots peut s'effectuer à deux niveaux: recherche simple et recherche avancée.
La recherche simple est effectuée par titre (tout ou partie du titre, du sous-titre ou de la mention de responsabilité) ou par auteur personnel (un seul auteur). Elle permet l'accès aux principaux catalogues de la Library of Congress: le catalogue des livres, les catalogues des documents informatiques (notices bibliographiques des logiciels et documents en langage informatique), les catalogues des documents en cours de traitement, les catalogues JACKPHY (notices bibliographiques des publications en caractères autres que les caractères romains: japonais, arabe, chinois, coréen, persan, hébreu et yiddish), le catalogue des manuscrits, le catalogue des cartes, le catalogue de la musique, le catalogue des périodiques et le catalogue des documents visuels, soit environ 6,3 millions de notices.
La recherche avancée permet la combinaison de critères multiples à l'aide d'opérateurs boléens (and, or, and not, correspondant aux opérateurs boléens français: et, ou, sauf).
Le moyen le plus rapide de trouver un document est l'utilisation du LCCN (Library of Congress control number), de l'ISBN (international standard book number) ou de l'ISSN (international standard serial number). Si on ne dispose pas d'un de ces nombres, on peut combiner les éléments suivants: titre, auteur personnel, auteur collectif, collection, sujet ou note, en utilisant un mot, une liste de mots ou une expression. Un mot est défini comme un groupe de caractères sans espace. Une liste de mots est définie comme deux ou plusieurs mots séparés par un espace, sans exigence concernant l'ordre des mots. Une expression est définie comme un ou plusieurs groupes de caractères séparés par des espaces et dans lesquels l'ordre des mots doit être respecté.
La recherche avancée donne accès au catalogue des autorités pour les noms et les sujets (environ 4 millions de notices en 1997), le National Union Catalog (publications cataloguées par d'autres bibliothèques et non encore intégrées aux collections de la Library of Congress) et le catalogue PreMARC (notices cataloguées antérieurement aux dates officielles auxquelles les différents catalogues ont débuté).
La recherche par liste permet une première sélection au moyen d'un index alphabétique des termes utilisés dans les catalogues de la Library of Congress: livres, périodiques (magazines, journaux et autres publications paraissant de manière régulière et continue), documents cartographiques (cartes, atlas, etc.) et microformes. Les renvois utilisés dans la recherche par sujet sont également indiqués dans l'index alphabétique. On peut effectuer la recherche par sujet, auteur (personnel ou collectif), nom de conférence, titre, nom de périodique, classification de la Library of Congress (qui correspond à une partie de la cote) ou numéro de la classification décimale de Dewey. On peut également rechercher le "numéro d'identité" exact du document, par exemple l'ISBN (international standard book number), l'ISSN (international standard serial number) ou le LCCN (Library of Congress control number).
La Library of Congress a également lancé l'Experimental Search System (ESS), qui est un système permettant de consulter tout un ensemble de catalogues grâce une seule interface composée de plusieurs pages de recherche (simple, avancée, par nombre ou par liste) et plusieurs pages de résultats (avec une liste de notices abrégées ou bien des notices complètes), en liaison avec des fichiers d'aide en ligne. Son but est de favoriser une recherche plus intuitive que celle du traditionnel OPAC (online public access catalogue), grâce à la synergie entre le lien de l'hypertexte et l'engin de recherche spécifique InQuery créé par la société Sovereign Hill Software.