Летом 1900 года экспедиция Толля на корабле «Заря» отправилась из Петербурга к далеким Новосибирским островам. В сентябре 1901 года, после вынужденной зимовки во льдах Карского моря, «Заря» подошла к району поисков — к семьдесят седьмой параллели севернее острова Котельного. Туманы и сплошные льды не позволили провести исследования далее к северу, и экспедиция повернула к острову Беннетта, предполагая зазимовать на нем. Однако подойти к острову не было никакой возможности из-за тяжелых льдов. Прежде чем отправиться к Новосибирским островам, Толль сделал новую попытку пробиться дальше на север. На 77°32′ северной широты «Заря» была остановлена непроходимыми льдами; и опять ничто здесь не говорило о близости земли.
В июле 1902 года Толль, обследовавший острова Новосибирского архипелага, решил вместе с астрономом Ф. Зебергом, промышленниками В. Гороховым и Н. Протодьяконовым пойти на остров Беннетта, чтобы ознакомиться с ним и продолжить оттуда поиски Земли Санникова. С тех пор Толля и трех его спутников больше не видели.
Лишь в августе следующего года специально посланная поисковая партия нашла на острове Беннетта записку Толля, в которой исследователь довольно подробно характеризовал геологическое строение и скудный животный мир острова. О Земле Санникова в записке говорилось следующее: «…Пролетными птицами явились: орел, летевший с S на N, сокол — с N на S, и гуси, пролетавшие стаями с N на S. Вследствие туманов, земли, откуда прилетели эти птицы, также не видно было, как и во время прошлой навигации Земли Санникова».
Толль и его спутники погибли, пытаясь в ноябре 1902 года совершить опасный поход по льдам с острова Беннетта на Новосибирские острова.
Проблема Земли Санникова продолжала оставаться нерешенной. Многие арктические исследователи, основываясь на материалах «Фрама» и экспедиции Академии наук, пришли к заключению, что никакой земли в районе, указанном Толлем, не имеется. Толль считал, что Земля Санникова находится приблизительно на 77°30′ северной широты и 142°20′ восточной долготы, и Нансен на «Фраме», и сам Толль на «Заре» прошли именно через этот район и ничего не обнаружили, а попытке Толля проникнуть севернее помешали тяжелые льды.
Новосибирские острова и предполагаемое местоположение Земли Санникова.
Со смертью Толля Земля Санникова лишилась самого упорного своего защитника. Сам исследователь до последней минуты не сомневался в реальности виденной им с острова Котельного земли, допуская, что он мог лишь ошибиться в определении расстояния до нее. Впоследствии точка зрения Толля приобрела сторонника в лице академика Владимира Афанасьевича Обручева. Ознакомление со всеми материалами поисков Земли Санникова и плаваний судов в районе ее предполагаемого местонахождения привело советского ученого к убеждению, что Земля Санникова — не вымысел, не фантазия, что существование ее вполне возможно и необходимо продолжать поиски.
Свидетельства Якова Санникова, Джергели и Толля, видевших с острова Котельного землю в северном и северо-западном направлениях; указания Нансена о встреченных им в этом районе во время плавания на «Фраме» животных (песцах и медведях) и о пролетах птиц; аналогичные наблюдения Толля во время экспедиции 1901 года; обнаруженные Толлем к северу от Новосибирских островов незначительные морские глубины (в пределах 10–20 морских сажен), — все это говорило, что к северу от Новосибирских островов должна находиться земля.
Учитывая неудачи всех экспедиций, искавших Землю Санникова, В. А. Обручев считал, что обнаружить ее можно вернее всего с помощью авиации, для которой льды, останавливающие морские суда, — не помеха.