Angolasta palatessaan Livingstone löysi Viktoria-putouksen ja kulki Sambesin jokivartta missä lähempänä, missä etäämpänä joesta suistamoon saakka. Toisella Sambesin matkallaan hän maailmalle paljasti Njassan seudut ja sen eteläpuolella olevan pienen Shinvan, tutki Shiren seudun korkean vuoriston ja Shire joen juoksun, Njassan länsipuolella olevan Luangwa joen, useimmat Sambesin pohjoispuoliset syrjäjoet ja Butangan ylämaan. Tällä toisella matkalla saatiin myös entistä perusteellisempi tieto Sambesin moniputaisesta deltasta.
Kolmannella suurella matkallaan Livingstone jatkoi Rovuman seutujen tutkimista, kartoittaen tästä joesta suuren osan. Hän oli ensimmäinen eurooppalainen, joka tutki Njassan länsipuolisen maan ja Bemba maan. Hän löysi Tanganjikan eteläpään ja arvasi tämän järven purkavan vetensä länttä kohti Lualabaan. Hän oli ensimmäinen, joka lähetti tiedon Moeron suuresta suosta. Livingstonen kautta tulivat tunnetuiksi Moero ja Bangveolo järvet ja niitä yhdistävä Luapula joki, ynnä Kongon yläjuoksu Njangwen seuduilla. Lualaban eli Kamolondon yläjuoksustakin hän toi tiedon. Hän oli ensimmäinen eurooppalainen, joka tunkeutui kolmen ja puolen asteen päähän päiväntasaajasta ja tutustui Manjeman metsään ja sen suuriin simpansseihin ja kääpiöelefantteihin. Hän ensi kerran mainitsee Lomami joen ja kuuli ensimmäiset sanomat Katanga maasta, sen metallirikkaudesta ja luola-asumuksista: »Kuukauden matka Kasemben maasta länttä kohti on Katanga, jossa väestö sulattaa kuparimalmia (malakiittia) suuriksi, ison I:n muotoisiksi, 50—100 naulan painoisiksi harkoiksi. Asukkaat takovat tästä metallista renkaita käsivarsien ja säärien koristukseksi. Kultaakin Katangassa on.» Kivu järvestäkin Livingstone toi varmemman tiedon, samoinkuin Viktoria-järven koillisesta Kavirondo-lahdesta.
Livingstone omisti kaikkialla, missä kulki, huomiota Afrikan muinaisuudellekin, sekä geologiselle että esihistorialliselle. Muun muassa hän kokosi tietoja Mashonamaan kivilinnoista. Niilin lähteitten etsimiseen häntä viehätti sekin luulo, että muka Mooses Egyptissä oleskellessaan oli koettanut saada niitä selville. Hän toivoi sen vuoksi tapaavansa Niilin lähdeseuduilla merkkejä Egyptin muinaisesta vaikutuksesta. Lundan ja muitten seutujen asukkaitten ulkomuodossa hän luuli huomaavansa piirteitä, jotka viittasivat egyptiläiseen verensekoitukseen. Jos hän olisi tuntenut Viktoria järven länsipuolisissa valtioissa hallitsevat vahumat, olisi hän saanut vielä paljon enemmän tukea luulolleen. On kuitenkin hyvin epäiltävää, onko tämä sekoitus egyptiläistä, vaikkapa kyllä hamilaista ja ehkä semiläistäkin. Tanganjikasta Moerolle kulkiessaan v. 1869 hän Itawan päälliköstä ja rahvaasta sanoo: »Nsama, heidän päällikkönsä, oli vanha mies, jonka pää ja kasvot olivat samanlaiset kuin Assyrian muinaisrakennusten veistokuvissa. Rahvas oli harvinaisen kaunista, Itawan miehistä usealla oli yhtä kaunis pää kuin suinkin on mahdollista tavata eurooppalaisjoukossa. Ruumiit olivat hyvin muodostuneet, kädet ja jalat pienet. Koillisessa Njassa-maassa Livingstone tapasi hallitsijahuoneen, jonka kansan tarinan mukaan eräs vaaleaihoinen seikkailija kuuden toverinsa keralla oli perustanut. »Näiden jälkeläisillä oli monet ajat suora nenä, vaalea iho ja pitkä tukka.»
Ystävänsä, sir R. Murchisonin innostamana Livingstone suuresti harrasti geologiaa ja hankki sen alalla sangen perusteelliset tiedot, vaikka häneltä puuttuivatkin varsinaiset opinnot. Keski-Sambesin laaksoa laskiessaan v. 1856 hän löysi fossilisia araukarioita ja päätti tästä, että Etelä-Afrika ennen lienee ollut maayhteydessä sekä Intian että Etelä-Amerikan kanssa. Njassa-järvestä hän ensimmäisenä lausui sen mielipiteen, että se oli maanrepeämän — oikeammin maan vajoamisen — kautta syntynyt.
Livingstone ei matkustaessaan pitänyt kiirettä. Hän teki taivalta sen mukaan kuin sopi, lausuu hänestä Scott Keltie, tehden huolellisia havaintoja ja kirjoittaen muistoon kaikki, mikä oli sen arvoista, harvinaisen tarkkaa maantieteellistä älyä ja tottunutta tieteellistä ymmärrystä osoittaen, tutkien kansan elämäntapoja, syöden heidän ruokaansa, asuen heidän majoissaan, ottaen myötätuntoisena osaa heidän iloihinsa ja suruihinsa. Kaikissa maissa, joitten läpi hän matkusti, alkuasukkaat sen vuoksi rakkaudella häntä muistelivat, pitäen häntä melkein poikkeuksetta korkeampana olentona. Hän kohteli heitä aina hellästi, lempeästi, jalosti. Arabialaiset orjakauppiaatkin, joitten vastustaja hän oli, ihailivat häntä suuresti ja sanoivat häntä »sangen suureksi tohtoriksi». Hänen esimerkkinsä ja kuolemansa vaikuttivat innostavasti, houkuttelivat Afrikkaan kosolta löytöretkeilijöitä ja lähetyssaarnaajia ja synnyttivät Euroopassa niin ankaran vihan orjakauppaa vastaan, että voimme sanoa sen hänen vaikutuksestaan saaneen kuoliniskun. Ihmisenä Livingstone oli puhdas ja helläsydäminen, täynnään inhimillistä myötätuntoisuutta, mieleltään mutkaton kuin lapsi.
* * * * *
Alussa vuotta 1873 Englannin hallitus lähetti Sir Bartle Freren keskustelemaan Sansibarin sulttaanin kanssa orjakaupan lakkauttamisesta. Kun sulttaanilla oli siitä hyvät tulot, ei hän tahtonut ottaa moisia vaatimuksia kuuleviin korviin, jonka vuoksi Sansibariin lähetettiin englantilaisia sotalaivoja, ja silloin sulttaanin täytyi taipua. Sulttaani Bargash kielsi orjain viennin, orjakaupan ja lupasi suojella vapautettuja orjia. Orjakaravaaneja kiellettiin tulemasta sulttaanin manneralueelle ja Sansibarista orjastus-retkikuntia sisämaahan lähettämästä. Sansibarin vanhalle orjatorille rakennettiin suuri englantilainen kirkko.
Cameronin matka Afrikan poikki.
Samaan aikaan kuin Livingstonen palvelijat kantoivat isäntänsä ruumista Sansibariin, varusti Englannin maantieteellinen seura retkikunnan, joka sai tehtäväkseen kuulun matkustajan avustamisen, jonka jälkeen sen hänen neuvojensa johdolla piti suorittaa joku itsenäinen tutkimustyö. Meriluutnantti V. Lovett Cameron otettiin retkikunnan johtajaksi ja hänen apulaisikseen lähtivät lääkäri Dillon ja luutnantti Murphy. Maaliskuussa 1873 retkikunta lähti Sansibarista. Neljäntenä miehenä lähti mukaan kahdeksantoistavuotias Robert Moffat Livingstonen langon poika, joka kuitenkin pian sortui matkalla tautiin. Retkikunnan muutkin jäsenet sairastuivat malariaan ja silmätautiin niin pahoin, että lokakuussa koko yritys uhkasi tuhoutua. Osalta oli siihen syynä sekin että palkattujen kantajain joukossa oli hyvin paljon huonoja aineksia. Varustukset eivät suinkaan olleet paremmat kuin Livingstonenkaan hänen lähtiessään viimeiselle matkalleen.
Taborassa, Unjanjemben arabialaisten pääkaupungissa, retkikunta kohtasi Livingstonen ruumissaaton ja sai siten epäämättömän tiedon siitä, että löytöretkeilijä oli kuollut. Cameron kirjoittaa: »Maatessani eräänä päivänä teltassani sairaana, huolissani ja tuskissani surkean tilamme johdosta, tuli luokseni Tshuma, palvelija, joka kertoi minulle isäntänsä kuolemasta ja että hänen ruumiinsa parin päivän kuluttua saapuisi Taboraan.» Paikkakunnan kaikki etevimmät arabialaiset osoittivat vainajalle kunnioitustaan saaton saapuessa. Murphy päätti nyt palata takaisin ja muutaman päivän kuluttua Dillon teki samoin. Edellinen seurasi ruumissaaton mukana Sansibariin, jälkimmäinen kuumehoureissa ampui itsensä matkalla.