Quand la guerre de sept ans fut terminée, Lamarck, devenu lieutenant, alla tenir garnison à Toulon, puis à Monaco. La végétation spéciale de la contrée excita vivement sa curiosité scientifique, naissante; des idées nouvelles s'éveillèrent dans son esprit et il ne tarda pas à reconnaître qu'il avait, pour l'état militaire, aussi peu de vocation réelle que pour les fonctions ecclésiastiques.
Aussi, souffrant d'une adénite cervicale et forcé de venir à Paris, où il fut opéré avec succès par Tenon, l'une des célébrités chirurgicales de l'époque, renonça-t-il, sans regrets, à la carrière des armes, bien que cette décision le réduisît à une pension alimentaire de 400 livres pour toutes ressources annuelles.
Il pourvut à ses besoins matériels les plus impérieux en acceptant un emploi chez un banquier et, logé dans une mansarde, «beaucoup plus haut qu'il n'aurait voulu», disait-il, il donna, dès lors, libre cours à ses goûts scientifiques, en faisant des observations météorologiques, en lisant, avec avidité, les travaux de Buffon, en visitant les collections du Jardin du Roi, en suivant les herborisations et les cours de Bernard de Jussieu, en étudiant la médecine.
Cet ensemble de premiers travaux eut pour fruits un mémoire sur les vapeurs de l'atmosphère, favorablement accueilli par l'Académie des Sciences, et La Flore française, description succincte de toutes les plantes qui croissent naturellement en France, disposée suivant une nouvelle méthode d'analyse, que Lamarck composa, en six mois, après dix ans d'observations attentives et de méditations prolongées.
Cet important ouvrage, publié en 1778, sortit brusquement Lamarck de l'obscurité et lui ouvrit, l'année suivante, les portes de la section de botanique à l'Académie des Sciences.
En effet, non seulement La Flore française provoqua l'enthousiasme de Buffon, au point qu'il en fit imprimer les trois volumes, aux frais de l'État, à l'Imprimerie Royale, et remettre l'édition entière à l'auteur; non seulement, comme le remarquait Duhamel, en demandant à l'Académie des Sciences de la reconnaître digne de son approbation, cette Flore révélait, chez son auteur, «beaucoup de connaissances en botanique, un esprit d'ordre, d'analyse et de précision», et constituait vraiment le premier essor du génie généralisateur et coordinateur de Lamarck; elle répondait encore à un véritable besoin public.
Car les nombreux systèmes de distribution des plantes, par classes, familles et genres, alors en honneur, n'étaient au fond, selon l'expression de Lamarck, «qu'un aveu de faiblesse déguisé sous un appareil imposant et scientifique»; ils détournaient de la botanique plutôt qu'ils ne facilitaient son étude. Or, les ouvrages de J.-J. Rousseau avaient précisément mis cette étude en grande faveur; en la rendant «plus simple, plus facile et plus propre à la connaissance des plantes», en instituant un système d'analyse tel que chacun pût, sans préparation pour ainsi dire, parvenir, seul, à déterminer les caractères et le nom des plantes qu'il récoltait, Lamarck ne provoqua pas seulement l'estime des savants; il s'attira, par surcroît, la reconnaissance de tous les amateurs de botanique, alors très répandus, et fit une œuvre de vulgarisation scientifique, d'autant mieux accueillie que, suivant l'exemple, tout nouveau, de son maître Buffon, il répudia le latin et rédigea sa Flore en français.
Dans tous les cas, à partir de ce moment, la destinée de Lamarck est nettement tracée et suivie par lui sans la moindre défaillance; il s'attache aux sciences naturelles, et, jusqu'à la fin de sa longue vie, il ne cesse de les faire progresser, d'une manière vigoureuse.
Grâce à la protection de Buffon, qui lui fit décerner le titre de botaniste du roi et le donna pour précepteur à son fils, il parcourut la Hollande, la Prusse, la Hongrie, l'Allemagne, de 1780 à 1782, avec mission de visiter les jardins et cabinets étrangers et d'établir des correspondances avec le Jardin des Plantes de Paris.
Il s'éleva, de la sorte, au premier rang des botanistes français, sur lesquels il acquit enfin une prépondérance et une autorité incontestables, en écrivant quatre volumes de botanique pour l'Encyclopédie méthodique et en publiant un même nombre de tomes de l'Illustration des genres.