Ce régiment est envoyé en Suisse rejoindre l'armée de Masséna. A Wintherthourn, il venait encore de culbuter des escadrons ennemis par une charge exécutée avec un entraînement que l'illustre général en chef admira, lorsque le cheval de Pajol est tué, et qu'il se trouve seul et entouré d'ennemis. Son régiment revient sur ses pas, le délivre. Pajol monte un cheval de prise, reprend le commandement, et retourne avec ses braves hussards faire un carnage nouveau et un grand nombre de prisonniers. Masséna le nomma colonel.
On le voit ensuite passer et se distinguer à l'armée d'Italie, puis à l'armée du Rhin; mériter un sabre d'honneur à la bataille de Neubourg, être appelé pour l'expédition d'Angleterre, et partir bientôt pour la campagne d'Autriche.
A Ulm, à Léoben, à Austerlitz, il se couvrit de gloire: Napoléon, après cette dernière bataille, le nomma général de brigade, il fit les campagnes de Prusse et de Pologne, son nom se rattache à toutes les grandes remontres: Friedland, Peissing, Ratisbonne, où il fit deux mille prisonniers: Kekmuhl, où il eut deux chevaux tués; Vienne, Lobau, Essling, Nesselbach, Wagram.
Le 7 août 1812, l'Empereur le fit lieutenant général pour avoir, à Kalouè, se détachant avec cent hommes seulement, braves comme lui, fait vingt-trois lieues en huit heures de nuit, pour aller, à cette distance de l'armée, enclouer tout un pâté d'artillerie ennemie, en faire sauter les caissons, et ramener douze cents chevaux et quatre cents prisonniers.
Dans la campagne comme dans la retraite de Russie, il est partout. Le 9 septembre à Mojaïsk il a le bras droit cassé par une balle, et son cheval est tué. Il n'en poursuit pas moins l'ennemi jusqu'à Moskou, où il entre des premiers.
Les services qu'il rendit à cette époque, bien glorieuse encore mais fatale, de notre histoire militaire, sont sans nombre. Napoléon ne craignit pas de dire devant tout son état-major «qu'il n'avait plus de général de cavalerie que Pajol; que celui-là savait non-seulement se bien battre, mais ne pas dormir, se bien garder, et n'être jamais surpris.» En avant de Leipsick, il conduisait trois divisions à la charge.
Son cheval reçut dans le poitrail un obus qui, en éclatant, fit sauter le général à plus de vingt pieds en l'air, lui cassa le bras et lui fractura plusieurs côtes. Laissé d'abord pour mort sur un champ de bataille où s'entre-choquaient. 20,000 chevaux, il y serait demeuré sans l'intrépidité et le dévouement d'un de ses aides de camp et de quelques officiers qui vinrent l'enlever et le faire porter à l'ambulance, où il commença à donner quelque signe de vie. «Si Pajol en revient, dit l'empereur, il ne doit plus mourir.» Il en revint cependant, et le bras encore en écharpe, il prit, à deux mois de là, le commandement en chef de l'armée d'observation de la Seine, de l'Yonne et de l'Oing, bientôt après, à Montereau, il fit des prodiges de valeur dans cette affaire si admirablement conçue, mais dont le retard du duc de Bellune fit avorter les résultats, qui devaient être immenses. L'Empereur le nomma grand-croix de la Légion-d'Honneur, en disant: «Si tous mes généraux m'avaient servi comme Pajol, l'ennemi ne serait pas en France. «A la fin de cette journée il eut encore son cheval tué; sa chute rouvrit ses blessures, et la nouvelle de l'abdication de Napoléon le trouva sur son lit de douleur.
Dans les cent-jours il fut nommé pair de France, se surpassa en audace et en bravoure à Charleroi, à Fleurus, protégea la retraite de Waterloo et revint sous Paris protester si énergiquement contre toute idée de capitulation, que le prince d'Eckmuhl lança contre lui un ordre d'arrestation. Pajol se retira au delà de la Loire, et, le 7 août 1815, fut, sur sa demande, mis à la retraite.
Ce soldat héroïque qui était habitué à presque toujours commander les avant-gardes, qui avait déjoué toutes les surprises de l'ennemi et qui passait, après l'illustre maréchal dont il avait épousé la fille, le maréchal Oudinot, pour l'officier général qui avait reçu le plus de blessures; ce soldat héroïque ne fut pas, sous la restauration, un citoyen moins dévoué à la liberté, moins courageux pour sa défense. Membre de l'Association des Amis de la liberté de la presse, dont faisaient partie MM. de Broglie, Garrot, Gévaudan, il vint, lui aussi, rendre compte à la justice d'avoir pensé qu'il fallait assurer des libertés au pays auquel on ne pouvait plus donner la gloire.
Quand le peuple se leva en juillet, Pajol fut des premiers à montrer son uniforme. Il était à la tête et prit le commandement de cet immense flot de combattants qui se répandit de Paris à Rambouillet, pour déterminer le départ de Charles X, et attaquer au besoin les troupes qui l'avaient suivi. Il fut immédiatement après appelé au commandement de la première division militaire, et pendant treize années se montra pour le gouvernement nouveau dévoué comme il savait l'être, sans réserve, mais sans flatterie, parce qu'il avait été à cette noble école où, en étant le plus brave, un militaire était sûr d'être le meilleur courtisan. En octobre 1842, son commandement, lui lut inopinément retiré. Le coup qui le frappait lui semblait injuste; il refusa toute compensation, et, bien pauvre, rentra dans cette retraite qu'il avait déjà, sous la branche aînée, noblement subie pendant quinze ans. Un cruel accident est venu l'y frapper, et Pajol, qui avait survécu à tant de blessures, a succombé cette fois, en s'écriant avec, amertume: «Encore si c'était un boulet qui m'eût brisé les os, j'aurais été favorisé jusqu'à la fin de ma vie. Elle se serait éteinte au service de la France.»