8.18. Кроме радиоактивных продуктов деления в котле присутствуют радиоактивные U-239 и Np−239 (промежуточные продукты распада при образовании плутония). Радиоактивные продукты начинают накопляться с начала действия котла. В конечном счете скорость радиоактивного распада выравнивается с скоростью образования веществ, так что концентрации становятся постоянными. Например, число атомов U-239, образованных за 1 секунду, постоянно для котла, работающего на фиксированном уровне мощности. Согласно законам радиоактивного распада, число атомов U-239, распадающихся за 1 секунду, пропорционально наличному их количеству и, следовательно, возрастает в течение первых нескольких минут или часов после того, как котел был пущен в ход. По истечении некоторого времени столько же ядер будет распадаться за каждую секунду, сколько их образуется за ту же секунду. Концентрации других ядер будут приближаться к равновесным значениям точно таким же образом, причем они будут пропорциональны скорости образования ядра и периоду его полураспада. Концентрация устойчивых продуктов распада или продуктов распада, обладающих исключительно большим периодом полураспада (как например, плутоний), непрерывно возрастает в течение значительного промежутка времени. Когда котел перестает работать, радиоактивность, разумеется, остается, но интенсивность ее непрерывно падает. Изотопы с весьма малым периодом полураспада могут выпасть из поля зрения уже в течение нескольких минут или часов; другие с большим периодом полураспада могут сохранять заметную активность в течение дней или месяцев. Таким образом, концентрации различных радиоактивных элементов в только что выключенном котле зависят от мощности, с которой работал котел, от длительности его работы и от давности прекращения его действия. Чем дольше работал котел, тем больше концентрация плутония, но, к сожалению, тем больше и концентрация продуктов деления с большой продолжительностью жизни. Чем дольше период «охлаждения», т. е. период между удалением материалов из котла и химической обработкой, тем меньше интенсивность излучения, продуктов деления. Приходится искать компромисса между двумя факторами: с одной стороны желательностью длительной работы котла и продолжительного времени охлаждения и с другой желательностью более ранней выдачи плутония.
8.19. Можно составить таблицы зависимости химических концентраций плутония и различных продуктов деления от мощности котла, длительности его работы и периода охлаждения. Период полураспада U-239 настолько мал, что его концентрация становится исчезающе малой уже вскоре после прекращения действия котла. Нептуний довольно скоро превращается в плутоний. Конечно, общий вес продуктов деления устойчивых и неустойчивых остается практически постоянным после выключения котла. В условиях работы в Клинтоне и Хэнфорде максимальная концентрация плутония получается столь малой, что это существенно увеличивает трудность химического разделения.
ВЫБОР ПРОЦЕССА ХИМИЧЕСКОГО РАЗДЕЛЕНИЯ
8.20. Задача заключается в химическом выделении плутония с дневной производительностью, скажем, в несколько граммов из нескольких тысяч граммов урана, загрязненного большими количествами опасно радиоактивных продуктов деления, содержащих 20 различных элементов. Эта задача особенно трудна, так как требования, предъявляемые к плутонию в отношении чистоты, очень высоки.
8.21. Были испытаны четыре способа химического разделения: испарение, адсорбция, извлечение растворителем и осаждение. Несмотря на то, что по способам адсорбции и извлечения растворителем была проделана весьма большая работа и эти способы могли найти себе применение как в главном процессе, так и при регенерации отходов, завод в Хэнфорде был рассчитан на процесс осаждения.
8.22. (Параграфы 8.22-8.26 цитируют, или перефразируют, общий отчет Металлургической лаборатории, составленный весной 1946 г.) В химии радиоактивных веществ является обычным использование явлений совместного осаждения, т. е. осаждения малых концентраций одного элемента вместе с «носителем» осадком какого-либо другого элемента. Это явление и было применено к отделению плутония. Ранние работы по химии плутония, ограниченные по необходимости ничтожными количествами этого вещества, в широкой мере использовали реакции осаждения, из которых могли делаться выводы о растворимости соединений плутония. Поэтому естественно, что способ осаждения был наиболее разработан в то время, когда начинали проектировать завод. Можно было предполагать, что если бы удалось предпринять исследование процессов разделения частично эмпирическим путем, то было бы меньше риска в развертывании работ по процессу осаждения, чем, например, по процессу, включающему в себя лишь реакции в области твердых фаз. Кроме того, процессы осаждения могут быть разбиты на ряд повторных операций (циклов); в результате этого уменьшается число различных деталей оборудования, которые необходимо запроектировать, и возможно значительное изменение процесса без изменения оборудования. Таким образом, если бы проект основного завода был рассчитан на один метод, то окончательный выбор другого метода не привел бы ни к каким затруднениям.
8.23. Большая часть процессов осаждения, подвергшихся серьезному обсуждению, была основана на использовании чередования (IV) и (VI) состояний окисления плутония. Такие процессы включают в себя осаждение плутония (IV) с некоторой смесью в качестве его носителя, затем растворение осадка, окисление плутония до состояния (VI) и вторичное осаждение несущего соединения, в то время как плутоний (VI) остается в растворе. Продукты деления, для которых эти соединения не являются носителями, остаются в растворе, в то время как плутоний (IV) выпадает из него. Продукты деления, выносимые носителями, удаляются в то время, когда плутоний находится в состоянии (VI). Последовательные циклы окисления и восстановления применяются до тех пор, пока не будет достигнута требуемая степень очистки. (Процесс удаления продуктов деления назван «очисткой», и степень чистоты измеряется изменением радиоактивности материала).
КОМБИНИРОВАННЫЕ ПРОЦЕССЫ
8.24. Различные типы процесса можно сочетать или комбинировать друг с другом. При этом можно получить некоторые преимущества, так как один тип процесса может быть дополнением к другому. Например, процесс, который дает хорошую очистку, может с успехом комбинироваться с таким процессом, который, будучи неэффективным в отношении очистки, весьма эффективен в отношении отделения от урана.
8.25. К тому времени, как возникла необходимость в выборе основного процесса для проектировавшейся установки в Хэнфорде (июль 1943 г.), этот выбор по вышеуказанным мотивам был ограничен процессами осаждения и явно колебался между двумя вариантами. Однако, окончательно выбранный процесс в действительности представлял собой комбинацию обоих.