Kantelettaren laveassa esipuheessa, joka on päivätty Helsingissä 9 p. huhtik. 1840 — siis järjestäjän syntymäpäivänä — Lönnrot laajalti selittelee Suomen kansan laulurunojen omituista luonnetta ja monia kauneuksia, sanoen niistä m.m. sattuvasti: "Kansanrunoja ei tehdä, vaan ne tekeytyvät itsestänsä, syntyvät, kasvavat ja muodostuvat semmoisiksi ilman erityisettä tekijän huoletta. Se maa, joka niitä kasvattaa, on itse mieli ja ajatus; ne siemenet, joista sikiävät, kaikkinaiset mielenvaikutukset. — Ei yksikään kukka ole arempi vierasta koskemista suhteen kun kansanlaulut." Sentähden hän olikin visusti varonut niihin mitään lisäksi panemasta. Laulut hän oli saanut vanhoilta vaimoihmisiltä etupäässä Suomen Karjalasta. Vaatimattomasti hän puhuu omasta työstään seuraavasti: "Sitte siltä matkalta (1836-37) kotiuttua olemma pian heittämättömällä työllä näitä yksiä lauluja ja virsiä präntin alle korjailleet, sovitelleet ja suunnitelleet, enimmän osan sillä ajalla vähintäki neljä kertaa uudestaan puhtaaksi kirjotelleet, vaikkemme sittekään mielemme mukaan ole kaikkia paikkoja oikein suunnallensa saaneet." Sovitelkoot toiset vast'edes paremmin. — Se mies ei koskaan kehunut työtänsä, vaan piti rehellisesti itseänsä puutteellisena. Meille Kanteletar Kalevalan rinnalla tarjoo loppumatonta hengennautintoa, ja runoudellemme siinä on iäti ehtymätön lähde.
Yliopiston loistavassa riemujuhlassa Lönnrotkin oli läsnä ja herätti suuresti ulkomaalaisten vierasten huomiota. Etevä ja suomalaisille ystävällinen venäläinen oppinut Jaakko Grot, joka tähän aikaan siirtyi Helsingin yliopistoon venäjänkielen professoriksi, tutustui tällöin Lönnrotiin. Kirjeissään Pietarin yliopiston rehtorille Pletneville hän antaa elävän kuvan yksinkertaisesta runonkerääjästä. Koska hänen puolueeton kuvauksensa esittää meille Lönnrotin paraassa miehuuden iässä ja toimessa, otamme siitä tähän otteita. Grot kirjoittaa Fr. Cygnaeuksen vieneen hänet Lönnrotin luo ja jatkaa: "Ystävällisesti hän otti minut vastaan. Minä huomasin hänet keski-ikäiseksi, vilkassilmäiseksi mieheksi, jolla oli ystävällinen hymy huulillaan, kasvot päivänpaisteesta ruskettuneet ja liikkeet kömpelöt. Hän oli puettu yksinkertaiseen pitkään tummansiniseen verkatakkiin, mutta hänen käytöksensä ja puheensa olivat niin suorat ja yksinkertaiset, että heti sydämestäni miellyin häneen. Hän nähtävästi ei aavistanutkaan itsellään olevan mitään ansiota, vaan pitää jokaista muuta itseään etevämpänä… Meidän tullessamme hän istui pöydän ääressä, joka oli täynnä tiheään kirjoitettuja vihkoja; yhteen hän kirjoitteli paraikaa puhtaaksi kansan keskuudesta keräämiään lyyrillisiä lauluja, joita hän on jo painattanut yhden osan, joka on melkoinen kirja… Yht'äkkiä huomasin seinällä pienen harpun, tai kuten sitä suomalaiset nimittävät, kanteleen, tavallisesta maalaamattomasta puusta. Kun aloin puhua siitä, niin Lönnrot heti otti sen seinältä alas, laski sen polvilleen ja rupesi sen vaskikielillä soittamaan kaikenlaisia suomalaisia säveleitä. Sitten hän toi viereisestä huoneesta suuria vihkokimppuja, jotka sisälsivät kansanlauluja… Vai semmoinen se teidän Lönnrotinne on, sanoin Cygnaeukselle astuessamme portaita alas. — Niin, hän on oikea suomalainen, tämä vastasi, sekä ruumiiltaan että sielultaan. Onpa hauska nähdä kuinka hän kokonaan on antautunut lempitoimeensa eikä missään suhteessa ole luonnettaan muuttanut. — Ja todella — lisää Grot — sekä käytökseltään että liikkeiltään hän on oikea suomalainen: puhuessaan hän usein nyökäyttelee päätään ja ojentelee kättään, niinkuin olette nähnyt niiden kunnon suomalaisten tekevän, joita kenties olette tavannut Viipurin läänin majataloissa." — Niin lämpimästi vaikutti Lönnrotin myötätuntoinen olemus heti ensi kohtauksessa aivan ventovieraasenkin henkilöön.
Koko kesän 1840 Lönnrot nautti Laukon vieraanvaraisuutta, mutta syksyn tullen hänen täytyi palata Kajaaniin virkansa toimiin. Helsingistä hän oli saanut mukaansa uuden lavean työn entisten keskeneräisten lisäksi. Kirjallisuuden seura hommasi näet suurta suomalaista sanakirjaa, koska uusia sanavaroja oli kansanrunojen mukana karttunut viljalti. Työ oli ollut lehtori Keckmanin huolena, ja hänelle oli Lönnrot tuon tuostakin Kajaanista ja matkoiltaan lähettänyt lukuisia sanaselityksiä ja kielellisiä huomautuksia. Mutta uutteran Keckmanin aikaiseen kuoltua v. 1838 työ oli jäänyt kesken. Kukapa ottaisi sitä jatkaakseen? Kukas muu kuin väsymätön Lönnrot, joka tietysti parhaiten hallitsi suomenkielen sanavaroja. Hänhän oli Suomea ja Venäjän Karjalaa risteillessään tutustunut suomen kaikkiin murteihin. Sananlaskut ja arvoitukset ensin järjestettyään hän päätti sitten ottaa sanakirjatyönkin niskoilleen. Ja kohta kotiin päästyänsä hän pani alkuun uuden merkillisen yrityksen. Syyskuun 11 p. 1840 yhtyivät näet virkamatkoillaan piiriensä rajalla Iisalmessa Kajaanin, Oulun ja Raahen piirilääkärit, Lönnrot, Asp ja Ticklén, ja päättivät kansallisen viljelyksen edistämiseksi perustaa aikakauskirjan nimeltä Suomi. Tämä arvokas julkaisu alkoi ilmestyä v. 1841 ja, jouduttuansa kolmen vuoden kuluttua Suomal. kirj. seuran omaksi, on jatkunut nykyaikaan saakka. Sen monet kymmenet nidokset sisältävät tärkeitä kirjoituksia etupäässä Suomen historian, kansatieteen, kansanrunouden ja kielitieteen alalta. Aluksi kirjoitukset enimmäkseen olivat ruotsinkielisiä, mutta v:sta 1863 alkaen yksistään suomeksi. Lönnrot se tässäkin oli innokkain asianharrastaja, ja julkaisun ensimäisissä vuosikerroissa hän painatti useita ansiokkaita kirjoituksia Suomen kansanrunouden ja kielentutkimuksen alalta, selvitellen varsinkin suomen kieliopin sääntöjä.
Kielentutkimus se näet nyt, varsinaisten runonkeräysmatkojen päätyttyä ja sanakirjatyön johdosta, yhä voimakkaammin alkoi vaatia monipuolisen Lönnrotin huomiota. Tammikuussa 1841 hän lähtikin suurelle kielitieteelliselle tutkimusmatkalle ja vaelti Kajaanista ensin Suomen Karjalaan ja sieltä Laatokan koillispuolitse rajan yli Aunukseen, tutkiakseen siellä Aunuksen Karjalan kieltä. Maaliskuussa hän saapui suuren Äänisjärven länsirannalla olevaan Petroskoin kaupunkiin, mutta täältä hänen oli passirettelöjen vuoksi saman kuun lopulla käännyttävä takaisin rajalle tarkastuttamaan passiansa, joka menomatkalla rajavartioissa oli jätetty tarkastamatta. Petroskoin poliisimestari ja kuvernööri eivät passia hyväksyneet. Kuvernöörinrouva puolestaan tekeytyi kipeäksi, kai koetellakseen Lönnrotin lääkärintaloa, ja Lönnrot, joka kyllä hoksasi juonen, kirjoitti hänelle rohdoksi hiostavaa teetä. Palattuaan 9 peninkulman matkan rajalle Lönnrot sai täällä kuulla, että passi muka olikin ensin tarkastutettava joko Pietarissa tai mahdollisesti Rajajoella. Silloin hän harmistui koko matkaan ja sen rettelöihin ja palasi Sortavalan, Käkisalmen ja Viipurin seutujen kautta, murteita tutkien, Helsinkiin. Aunuksen murteesen hän oli rajan ja Petroskoin väliä edestakaisin kulkiessaan ehtinyt melkoisesti tutustua. — Matkatoverina hänellä alussa oli ollut tunnettu norjalainen kielentutkija ja lappalaisten pappi Nils Stockfleth, joka edellisen joulukuun alusta saakka oli ollut Lönnrotin vieraana Polvilassa suomea oppimassa. Kun Lönnrot viipyi Ilomantsissa hoitamassa erästä sairasta, kääntyi Stockfleth jo helmikuussa takaisin seuraamatta Lönnrotia Aunukseen. Päiväkirjassaan Stockfleth kuvailee matkaa ja Lönnrotia, lausuen muun muassa: "Rakkaus ihmisiin, kielitieteesen ja — teehen, kas siinä ne kolme osaa, joista Lönnrot on kokoonpantu."
Loppukesällä Lönnrot jälleen oleskeli muutamia viikkoja Laukossa ja lähti syksyllä uudelleen liikkeelle. Matkatoverikseen hän tällä kertaa oli hankkinut nuoren suomenkielen tutkijan M.A. Castrénin. Matka kävi lokakuun lopulla Kajaanista Oulun kautta Kemiin, jossa Castrén odotti. Täältä ystävykset marraskuun keskipalkoilla samosivat Kuolajärvelle, josta kulku käännettiin Inariin. Retki oli kauhean työläs huonon kelin vuoksi; majaa pidettiin milloin kurjissa korpituvissa, milloin metsissä nuotiolla. Itse jouluaatto vietettiin kehnossa salokodassa Sompion tunturin juurella. Inariin saavuttiin kolmantena joulupäivänä, ja Karasjoelle Norjan Lappiin pastori Stockflethin luo retkeilijät saapuivat tammikuun alussa 1842. Täällä he viipyivät pari viikkoa opiskellen lapinkieltä. Pohjolan pitkä yö oli parhaillaan, ja vasta 18 p. tammik. pilkisti aurinko ensi kerran näkyviin, "ja se oli meistä niin ihmeellisen komea, ettemme pitkään aikaan voineet kääntää silmiämme siitä", kirjoittaa Lönnrot. Helmikuun lopulla tutkijat painuivat Venäjän Lappiin, saapuen vihdoin Kuolan kautta Kemin kaupunkiin Vienanmeren rannalle. Täällä täytyi heidän odottaa meren aukeamista, ja vasta 19 p. toukok. he pääsivät lähtemään meren yli Arkangeliin. Matkalla poikettiin viikkokaudeksi kuuluisaan Vienanmeren saarella olevaan Solovetskoin luostariin, missä m.m. tapasivat Tverin-karjalaisen munkin, joka heille antoi tietoja tuosta kauas sisä-Venäjälle singonneesta karjalaisryhmästä. Toukokuun lopulla matkatoverit saapuivat Arkangeliin, viipyen siellä useita viikkoja. Castrén kertoo, kuinka heidän eräänä aamuna piti lähteä kunniatervehdykselle kuvernöörin luo. Mennessään he torilla näkivät kirjavasun, jota iso koira vartioi. Kirjat olivat vanhoja ja myötäviä, ja kirjoille kärkäs Lönnrot ei malttanut olla niihin kurkistamatta. Silloinpa koira tarrasi kiinni hänen pohkeesensa ja repäisi Lönnrotin mustiin juhlahousuihin suuren reiän. Vierailu jäi sillä kertaa tekemättä, kun Lönnrotin täytyi lähteä asuntoonsa housujaan korjaamaan. Räätälintaito hänellä vielä oli tallella, ja housuista tulikin ylen eheät. Lönnrot itse ei virka tästä mitään; päinvastoin hän mainitsee, ettei hän ollut yrittänytkään kunniaterveisille, vaikkapa häntä siihen kehoitettiin. Muuten Arkangel ei ollenkaan miellyttänyt Lönnrotia, sillä venäläisten kalliit taksat, muodot ja mutkallisuudet olivat hänestä ikävystyttäviä. Poliisivirastokin kerran pidätti hänen passiaan ja papereitaan 5 päivää, kunnes uusi Vienan Kemistä tullut poliisimestari, jonka pienen, kuumalla vedellä itsensä polttaneen tytön Lönnrot siellä oli parantanut, kohteliaasti toimitti hänelle paperit takaisin. Samalla Lönnrot — juuri vähää ennen lähtöänsä — oikeutettiin harjoittamaan Arkangelissa lääkärintointa, mistä oli seuraus, että hänen isäntänsä heti korotti hintansa.
Matkatoverien aikomus oli Arkangelissa akateemikko A.J. Sjögrenin kehoituksesta oppia samojeedien kieltä, mutta kun opettaja, arkkimandritta Venjamin, teki vaikeuksia ja Lönnrot huomasi siitä kielestä olevan perin vähän hyötyä suomen tutkimiselle, jätti hän koko samojeedien kielen Castrénin huoleksi, joka sitä varten juuri täällä ollessaan sai Suomen valtiolta 1,000 hopearuplaa matkarahoiksi. Castrén lähti aluksi Venäjän lappalaisten maahan, ja Lönnrot taas suoriusi heinäkuun alussa Arkangelista seikkailurikkaalle matkalleen Äänisjärven etelä- ja lounaispuolella asuvien tshuudien eli vepsäläisten luo, joiden kieltä tutkimaan Sjögren oli häntä kehoitellut. Kävisi pitkäksi seurata Lönnrotia tällä retkellä, milloin juopon laivurin aluksessa pyhiinvaeltajien parissa, milloin kyytihevosilla juhannusjuhlista humaltuneiden kylien läpi, milloin jalkapatikassa, pari sotamiestä kantajina. Onegan, Kargopolin ja Vyitegran kaupunkien kautta Lönnrot vihdoin, koettuansa monta hupia ja vastusta, saapui Lotinapeltoon ja sieltä vepsäläisten kyliin, joissa viipyi muutamia viikkoja kieltä tutkien. Suomeen Lönnrot, kun ei saanut pyytämäänsä virkaloman pitennystä, palasi Karjalan kautta syksyllä 1842 ja saapui suoraan Kajaaniin lokakuun keskivaiheilla, oltuaan vaivalloisilla matkoilla yhtämittaa vuoden ajan.
Matkoistaan hän julkaisi huvittavia kuvauksia sekä "Helsingfors Morgonbladissa" v. 1842 että Snellmanin "Saimassa" v. 1845-46. Johdannoksi Lönnrotin matkakirjoihin Snellman "Saimassa" lausuu seuraavat huomattavat sanat: "Näiden kertomusten yksinkertainen ja suopean iloinen henki tekee niiden lukemisen huvittavaksi. Mutta oli vielä toinenkin syy niiden julkaisemiseen. Tulevaisuus, jos nimittäin Suomen kielellä ja kansalla on tulevaisuutta, on vielä halukkaammin kuin nykyaika hakeva jokaista muistoa siitä miehestä, joka aina on pidettävä Suomen kirjallisuuden perustajana, ja niistä matkoista, joilla hän on koettanut perikadosta pelastaa tämän kirjallisuuden esikoiset, Suomen kirjakielen vastaisen päälähteen. Nämä muistelmatkin kootaan silloin ja julaistaan muodossa, jota Lönnrotin oma vaatimattomuus ei katsonut niiden ansaitsevan, mutta jonka soveliaisuudesta jälkimaailman kiitollisuus päättäköön." — Oikein ennusti Snellman tässä asiassa, sillä Lönnrotin hupaisat matkakertomukset ja -kirjeet — nimellä "Elias Lönnrotin matkat" — ilmestyivät v. 1902 kahtena vankkana nidoksena Suomal. kirj. seuran toimesta hänen syntymänsä satavuotismuistoksi.
Kotiuduttuaan Lönnrot ryhtyi toimittamaan painoon arvoituksia. Sananlaskujen kokoelma hänellä oli painovalmis jo ennen viimeistä matkaa, sillä sen alkulause on allekirjoitettu Kajaanissa 23 p. lokak. 1841. Paitsi omia keräämiään oli Lönnrotilla käytettävänään muidenkin antamia pieniä sananlasku- ja arvoitus-kokoelmia. V. 1842 ilmestyi sitten Suomal. kirj. seuran toimesta Suomen Kansan Sananlaskuja, paksu, 7,077 aakkoselliseen järjestykseen pantua sananlaskua sisältävä nidos, joka tutustuttaa meidät esivanhempiemme sattuviin, elämänkokemuksesta opittuihin mietelmiin ja neuvoihin. Arvoitukset Lönnrot sai järjestykseen joulukuussa 1843, ja seuraavana vuonna 1844 ilmestyi Suomen Kansan Arvoituksia, sisältäen 1,679 arvoitusta toisintoineen ynnä 135 virolaista arvoitusta. Sananlaskut ja Arvoitukset osaltaan täydensivät Kalevalan ja Kantelettaren kirjallisuudellemme laskemaa vankkaa pohjaa.
Näiden töiden ohella hän teki paljon muutakin, kuten hänen kirjeestään alkuvuodelta 1843 käy ilmi: "Paitsi sanakirjatyötä, joka ei tahdo edistyä, on minulla puolivalmiina 1:o Suomen kielioppi; 2:o suomalainen lukukirja, joka sisältää tarinoita, satuja, kappaleita Suomen historiasta, maantiedosta, mytologiasta, valittuja sananlaskuja, arvoituksia ja lyyrillisiä lauluja y.m.; 3:o suomalainen laskuoppi." Näille paljoille hommille lääkärin lisääntyneet tehtävät ja lääketieteessä ajan tasalla pysyminen olivat ylen suurena kiusana. Jo v. 1839 hän oli myönyt kaupunkitalonsa, ja kohtapa hän möi Polvilankin, pidättäen siihen vanhemmilleen pienen asunnon y.m. eläkettä. Lönnrot ei ollenkaan joutanut puuttumaan talouden hoitoon, joka muiden käsissä meni miten sattui. Virkansa vuoksi hänen täytyi muuttaa vakinaisesti asumaan hyyrylle kaupunkiin, mutta osan päivästä hän edelleenkin vietti Polvilassa kirjallisissa töissään. Tuon tuostakin hän aikoi ottaa eronsa lääkärinvirasta ja antautua kokonaan suomenkielen harrastuksiin. Alussa vuotta 1843 hän jo tähtäili lehtorinvirkaa Kuopion uudessa lukiossa tai Utsjoen kirkkoherran paikkaa, päästäksensä vapaaksi "Aesculapiuksen (lääkejumalan) sauvan alta"; jokainen uusi potilas muka oli hänelle vastenmielinen vieras. Myös Viipurin lukion matematiikan lehtorinvirka oli hänellä mielessä. Lääkintähallitus tosin oli hänelle usein auliisti myöntänyt virkavapautta töitä ja matkoja varten, mutta ujosta Lönnrotista tuntui vaikealta sitäkin alituisesti anoa, koska hän itsekkin kyllä pystyi virkaansa hoitamaan. Silloin hänen hyvä ystävänsä, ennen mainittu lääkintähallituksen kamreeri Rabbe, keksi sukkelan keinon. Nimettömällä sanomalehtikirjoituksella hän käänsi kansakunnan ja hallituksen huomion Lönnrotin suureen työhön: Lönnrot sai 1843-vuoden lopussa pyytämättään virkavapautta koko viideksi vuodeksi, ja valtio kustansi hänelle sijaisenkin. Se oli suurenmoinen suosionosoitus.
Päästyään siten virkahuolista vapaaksi Lönnrot sanakirjan ja kielitutkimuksien vuoksi kesäkuun lopulla 1844 matkusti meren yli Viron ja Liivinmaalle vironkieltä oppimaan. Ennen matkaansa hän ilokseen tapasi Porvoossa Castrénin, josta oli eronnut Arkangelissa v. 1842, häntä sen koommin näkemättä. Runebergin vieraina ystävykset nyt viettivät yhden iloisen päivän. Vironmatkallaan Lönnrot enimmän osan aikaansa oleskeli Tartossa vironkieltä oppimassa ja kopioimassa uutterasti Oppineen Virolaisen Seuran virolaisia sanakokoelmia, joilla toivoi rikastuttavansa suomenkin sanavaroja. Noin 7 viikkoa hän kierteli maaseudullakin viron murteita tutkimassa. Rahvaan sorronalaisen tilan näkeminen täällä koski häneen niin kovasti, ettei hän voinut vierailla yhdessäkään aateliskartanossa, ja Tartossa oli olo samasta syystä sangen työlästä. Itse hän sanoo että, jollei hänellä olisi ollut niin paljon työtä, hän pelkästä mielipahasta olisi sairastunut. Joulukuussa hän, aluksi jalkapatikassa, lähti kotimatkalle Räävelin, Narvan ja Pietarin kautta, viipyen jonkun aikaa Kattilan pitäjän vieraanvaraisessa pappilassa länsi-Inkerissä. Täällä hän kirjoitti muistoon vatjalaisia häärunoja. Viivyttyään pari viikkoa Pietarissa hän vuoden 1845 alussa matkusti rantatietä Helsinkiin ja sieltä helmikuussa Kajaaniin.