Le succès partiel de ces prédications excita la colère des Cathares qui, assurés de la complicité des seigneurs, multiplièrent leurs attentats contre l’Église. Aussi à plusieurs reprises, Innocent III fit-il appel au roi de France, Philippe-Auguste, et à ses barons du Nord pour obtenir leur protection en faveur des catholiques du Midi de la France. Le 8 mai 1204, il leur demandait de mettre leur puissance à la disposition des légats ; le 7 février 1205, il se faisait encore plus pressant : il écrivait à Philippe-Auguste et à son fils aîné, le prince Louis : « En vertu du pouvoir que vous avez reçu d’en haut, contraignez les comtes et les barons du Midi à confisquer les biens des hérétiques et usez d’une semblable peine envers ceux de ces seigneurs qui refuseront de les chasser de leurs terres. »
Comptant sur l’appui que le pape demandait ainsi au roi de France, Pierre de Castelnau reprenait courage et poursuivait énergiquement la lutte contre l’hérésie. Excommunié une première fois, à cause de la faveur qu’il accordait aux Cathares, le comte de Toulouse avait été absous en 1198 sur la promesse qu’il avait faite de les poursuivre ; il ne tint nullement sa promesse. A la fin de 1204, Pierre de Castelnau la lui rappela, le mettant en demeure de proscrire les hérétiques et de confisquer leurs biens. Raymond VI le promit ; il laissa déposer par le légat l’évêque de Toulouse, mais il ne fit rien lui-même. Le légat négocia la paix entre plusieurs seigneurs, les réunit ensuite dans une ligue contre l’hérésie, et demanda au comte Raymond de s’unir à eux. Raymond VI refusa et Pierre retourna contre lui la ligue nouvellement formée. Enfin il lança contre lui une sentence solennelle d’excommunication qui fut aussitôt confirmée par le Pape. « Si cette punition ne vous fait pas rentrer en vous-même, écrivait Innocent III à Raymond VI, nous enjoindrons à tous les princes voisins de s’élever contre vous comme contre un ennemi de Jésus-Christ et un persécuteur de l’Église, avec permission à chacun de retenir toutes les terres dont il pourra s’emparer sur vous afin que le pays ne soit plus infecté d’hérésie sous votre domination. »
Devant ces menaces, Raymond VI se soumit et obtint la levée de l’excommunication ; mais éclairé par Pierre de Castelnau, le Pape n’avait aucune confiance dans le comte de Toulouse et de même que pour suppléer le clergé du Midi, le Saint-Siège avait fait appel aux Cisterciens, de même il confia au roi de France et à ses barons la défense de l’orthodoxie que déclinaient le comte de Toulouse et les seigneurs du Midi. « Par une bulle datée du 17 novembre 1207, il invita Philippe-Auguste à venir dans le comté de Toulouse combattre les hérétiques et y rétablir l’orthodoxie ; à lui et à tous ceux qui prendraient part à cette expédition, Innocent III accordait les mêmes indulgences qu’aux croisés partant pour la Terre Sainte. Des bulles analogues étaient adressées aux comtes, barons, chevaliers et en général à tous les chrétiens du royaume de France, aux comtesses de Troyes, de Vermandois et de Blois, au duc de Bourgogne, aux comtes de Nevers et de Dreux et à Guillaume de Dampierre.
C’était la Croisade contre les Albigeois prêchée par le Pape à toute la France du Nord.
Retenu par sa guerre avec l’Angleterre, Philippe-Auguste répondit froidement à cet appel si solennel ; il mettait comme condition préalable à son intervention dans le Midi la conclusion d’une trêve avec l’Angleterre garantie par le Saint-Siège et une aide pécuniaire du clergé ; encore ne voulait-il s’engager que pour un an.
Au milieu de ces hésitations survint un événement imprévu qui précipita les événements : le 15 janvier 1208, au moment où il allait passer le Rhône après avoir eu, la veille, à Saint-Gilles, un entretien orageux avec le comte de Toulouse, le légat apostolique Pierre de Castelnau était assommé par un inconnu et aussitôt l’opinion publique désigna Raymond VI comme l’instigateur de ce crime : le meurtrier était de fait un de ses familiers. Ce fut aussi le sentiment de l’abbé de Citeaux et du Pape.
« A la nouvelle de cet assassinat, Innocent III manifesta la plus grande colère. » De l’affliction qu’il en eut, dit la Chanson de la Croisade, il tint la main à sa mâchoire et invoqua saint Jacques de Compostelle et saint Pierre de Rome. » Dès le 10 mars 1208, il envoya une lettre circulaire aux archevêques de Narbonne, d’Arles, d’Embrun, d’Aix, de Vienne et à leurs suffragants. Après avoir fait l’éloge de Pierre de Castelnau et décrit sa mort, il leur faisait un pressant devoir de poursuivre l’hérésie qui avait armé le bras du meurtrier. Quant au comte de Toulouse, il le désignait comme le complice de l’assassin et il l’excommuniait en déliant de leurs serments « tous ceux qui lui avaient promis fidélité, société ou alliance » ; il ordonnait à tout chrétien « de poursuivre sa personne et d’occuper ses domaines, sauf le droit du seigneur principal. » Les évêques devaient prêter leur concours le plus absolu aux deux légats Arnaud, abbé de Citeaux et Navarre, évêque de Couserans. Le pape ordonna en même temps à l’archevêque de Tours de ménager une trêve entre les rois de France et d’Angleterre, puis de se joindre aux évêques de Nevers et de Paris pour prêcher la Croisade dans les terres de Philippe-Auguste et de ses vassaux.
Aucune de ces mesures ne put faire sortir le roi de France de sa prudente réserve ; il se contenta, malgré toutes les instances du Saint-Siège, de permettre à ses barons de se croiser et c’est ainsi qu’en 1209, l’armée de la Croisade s’organisa sans l’intervention de Philippe-Auguste.
Elle se composait d’un grand nombre de seigneurs, de prélats et de paysans. « L’ost, dit la Chanson de la Croisade, fut merveilleuse : vingt mille chevaliers armés de toutes pièces, plus de deux cent mille vilains et paysans, sans compter clercs et bourgeois. » Pierre, abbé de Vaux-Cernay qui prit part à l’expédition avec les autres abbés cisterciens, réduit ces chiffres : il ne comptait que 50.000 hommes dans l’armée quand elle arriva sous les murs de Carcassonne.
Nous n’avons pas à raconter avec ses péripéties la Croisade des Albigeois, marquée tantôt par la victoire des armées du Nord, tantôt par des retours de fortune en faveur des seigneurs du Midi. La bataille de Muret dans laquelle fut tué le principal allié des Albigeois, le roi Pierre d’Aragon, sembla assurer la victoire définitive du chef des armées du Nord, Simon de Montfort, sur Raymond VI et ses troupes méridionales ; mais, cinq ans après, la mort de Simon sous les murs de Toulouse remettait tout en question puisque le commandement de la Croisade tombait aux mains du fils de Simon, Amaury, tout à fait inférieur à son père par l’intelligence et le caractère. En moins d’un an Raymond VI, aidé par la jeunesse entreprenante de son fils, reprenait une grande partie du terrain perdu.