En 1848, il se fixa pour quelque temps dans l'île de Ceylan, où régnait alors ce qu'on a appelé la fièvre du café. Il dirigea avec son frère, le colonel Baker, une plantation dans l'intérieur de l'île, et revint en Angleterre après huit ans d'absence.
En 1855, il publia son premier ouvrage, dans lequel il raconte avec humour les nombreuses péripéties de sa carrière tropicale.
Cet ouvrage commença sa réputation et lui permit de commencer ses recherches des sources du Nil dans le courant de l'année 1861. Il se proposait alors d'aller au-devant des capitaines Grant et Speke, qui prenant le grand problème à rebours, cherchaient à revenir au Caire en descendant le cours du Nil, qu'ils devaient rejoindre à l'endroit où ce fleuve se rapproche le plus de l'Océan indien.
Cette première tentative n'est pas heureuse. Après avoir suivi pendant quelque temps le fleuve Atbara, il est obligé de revenir à Kartoun, non point découragé, mais enhardi par sa précédente tentative, il se décide à recommencer ses recherches en fouillant les rives du Nil blanc.
Cette fois sir Samuel Baker ne partait pas seul. Il était accompagné de sa jeune femme, qui avait refusé de le quitter. Il commandait une véritable caravane, à laquelle s'étaient joints quelques Européens, qui tous devaient succomber les uns après les autres aux fatigues de l'expédition.
Mais sir Samuel avait réussi complètement. Non-seulement il avait rencontré Grant et Speke dans la station de Gondokoro, mais il avait eu le bonheur inouï de reconnaître que ces deux grands voyageurs s'étaient complètement trompés.
Le lac Victoria-Nyanza, qu'ils ont découvert, n'était point comme ils le pensaient le principal bassin du Nil, mais seulement un bassin tributaire, qui se jette par une immense cataracte dans la véritable mer intérieure, celle qui donne, naissance au Nil blanc.
Une si brillante découverte est récompensée avant même que les deux époux ne soient de retour au Caire.
Sir Samuel trouve dans cette capitale la grande médaille d'or, que d'urgence la Société de géographie de Londres s'est fait un devoir de lui décerner.
Lorsqu'il s'agit de publier le récit de ses étonnantes aventures, la reine d'Angleterre en accepte la dédicace. De plus, elle le nomme baronnet, pour plaire, paraît-il, à sa femme, que cette distinction séduisait.