Näine vakaumuksineen ja periaatteineen hän lähti seminaarista. Papin uralle antautuminen, riippumattoman asemansa uhraaminen, arvelutti häntä kauan. Vasta v. 1816 hän vihitytti itsensä papiksi. Jo 1808 oli ilmestynyt hänen ensimmäinen tutkielmansa: Reflexions sur l’etat de l’Église en France pendant le XVIII:e siècle et sur sa situation prèsente (Mietteitä Ranskan kirkon tilasta 18. vuosisadalla ja sen nykyisestä asemasta), jossa hän ajaa rohkeasti sitä aatetta, että kirkko, Jumalan sijaisena maan päällä, on valtiollisten yhdyskuntain yläpuolella oleva mahti, jota ei saa alistaa maallisten lakien alaiseksi, vaan joka päinvastoin on oikeutettu laatimaan maailmalle lakeja. Yhtä rohkeata kuin tämä tutkielman asiallinen sisällys oli se kieli, jota Lamennais siinä käytti. Molemmat herättivät keisarillisen poliisin huomion, ja kirjanen takavarikoitiin. Seurauksena siitä oli, että Lamennaisista tuli entistä jyrkempi Napoleonin vallan vastustaja; hän liittyi läheisesti rojalistiseen, Bourbonien asiaa ajavaan puolueeseen. Ja tästä taas seurasi, että hän Napoleonin palattua Elbasta katsoi parhaaksi poistua Ranskasta. Hän lähti Englantiin ja eleli siellä sangen niukoissa oloissa, kunnes Napoleonin lopullisesti kukistuttua saattoi palata Ranskaan.
Kotiuduttuaan Lamennais ryhtyi jatkamaan aloittamaansa taistelua, julkaisten v. 1817 ensimmäisen nidoksen kuulua tutkielmaansa: Essai sur l’Indifférence en matière de Religion (Tutkielma välinpitämättömyydestä uskonnon asioissa), jonka toinen nidos ilmestyi v. 1823. Kaikella vakaumuksensa voimalla, kaikella tunteensa lämmöllä, runollisen tyylinsä ja kielensä tenholla hän siinä todistelee, että ihminen ei voi erehtyväisellä järjellään löytää totuutta, jonka vain jumalallinen ilmoitus voi paljastaa, että hän siis tarvitsee auktoriteettiuskoa, että hänen on omaksi parhaakseen alistuttava kirkon korkeimman auktoriteetin, paavin, erehtymättömäin päätösten alaiseksi. Totuus voi olla vain yksi, siis täytyy myös olla vain yksi oppi ja yksi kirkko, ja se on katolinen. Se valtio, joka ei kaikin tavoin kannata ja tue sitä, vaan sallii erilaisia oppeja, tekee rikoksen. Uskonnollisesta suvaitsevaisuudesta ja leväperäisyydestä on seurauksena valtiollisen ja uskonnollisen järjestyksen tuho; vain uskonnon ykseys voi siltä varjella. On siis jo aika tunnustaa kirkon ylipaimen, paavi, myöskin ruhtinasten ja kansojen ylimmäksi herraksi.
Ultramontaaninen puolue tervehti Lamennaisin teosta ihailulla ja riemulla, ja paavi tarjosi hänelle kardinaalinarvoa palkinnoksi; hän ei kuitenkaan suostunut tarjoukseen, vaan katsoi voivansa entisessä asemassaan parhaiten vaikuttaa kirkon hyväksi. Ranskan hallitus sitävastoin oli kaikkea muuta kuin halukas luopumaan konkordaatista ja tunnustamaan paavin kaikkivaltaa. Lamennais haastettiin oikeuteen, joka kuitenkin tuomitsi hänet vain vähäpätöiseen sakkorangaistukseen. Bourboneja kannattavain piirien ja hänen välinsä kylmenivät nyt tuntuvasti, ja kun heinäkuun kumous oli tehnyt Bourbonien vallasta lopun, toivoi Lamennais ajan vihdoin olevan otollisen ratkaisevalle toiminnalle kirkon hyväksi.
Saadakseen mielipiteensä leviämään mitä laajimpiin piireihin, hän perusti yhdessä muutamain hengenheimolaistansa kanssa L’Avenir (Tulevaisuus) nimisen sanomalehden, jossa nyt alettiin mitä voimakkaimmin saarnata oppia kirkon itsenäisyydestä ja kehoittaa papistoa luopumaan valtiosta, paavia rikkomaan välinsä ruhtinasten kanssa. Kansan tuli siitä lähtien olla kirkon tukena; ja päämaalina, johon kirkon oli pyrittävä, oli oleva oikeuden ja rakkauden valtakunnan perustaminen maan päälle, ihmisten ja kansojen yhdistäminen suureksi perheeksi, yksimieliseksi veljesseurakunnaksi. Huomattava on, että Lamennais siis ei pidä uskonnollisten pyrintöjen lopullisena tarkoituksena kirkkoa itsessään, vaan sen aikaansaatavaa ihmisten veljestymistä ja ihmiskunnan siten saavutettua onnea.
Mutta Roomassa ei suinkaan oltu valmiita hyväksymään L’Avenir-lehden rajua toimintaohjelmaa. Lehti oli m.m. lämpimästi puoltanut paino- ja omantunnonvapautta, ja sitäpaitsi osoittanut myötätuntoa sellaisille ilmiöille valtiollisella alalla kuin Puolan vapaustaistelulle. Sen ohjelma oli aivan liian vapaamielinen ja kansanvaltainen paavin hyväksyttäväksi. Tämän huomattuaan Lamennais lakkautti lehtensä ja lähti. Roomaan ajamaan mieskohtaisesti asiaansa. Mutta paavi otti hänet hyvin kylmästi vastaan. Hänen ei sallittu edes esittääkään asiaansa. Tyhjin toimin hän sai lähteä paluumatkalle, ja Münchenissä tapasi hänet sitten paavin paimenkirje, jossa omantunnon- ja painovapaudesta y.m. vapaamielisistä aatteista lausuttiin mitä jyrkin hylkäystuomio, ja jokainen väite tätä paavin ratkaisua vastaan leimattiin rikokseksi.
Lamennais oli siten saanut kokea elämänsä suurimman, katkerimman pettymyksen. Kirkko, jonka hyväksi hän oli kaiken työnsä uhrannut ja kaikin voimin taistellut, hylkäsi hänet. Mutta hän ei kuitenkaan vielä ollut kypsynyt rikkomaan välejänsä kirkon, henkisen äitinsä kanssa. Hän alistui, palasi Pariisiin ja siirtyi sieltä yksinäisyyteen Bretagneen, La Chênaie-nimiselle maatilalleen. Siellä hän, lopulla vuotta 1833, kirjallisesti sitoutui noudattamaan paavin paimenkirjeessään lausumia periaatteita. Mutta siellä hän myöskin sai rauhaa selvitellä häntä kohdanneen iskun synnyttämät ristiriitaiset ajatuksensa ja tunteensa, hänelle kirkastui vähitellen jälleen kaikkeen kauneuteensa hänen nuoruutensa ihanne: puhdistetun kristillisyyden avulla aikaansaatava ihmiskunnan vapautuminen ja veljestyminen, ja hän sanoutui irti kirkosta, joka ei tahtonut toteuttaa tätä ihannetta. Hänen luopumisensa kirkosta oli siis täydessä sopusoinnussa hänen menneisyytensä ja entisten vakaumustensa kanssa; se vain purki liiton, joka oli käynyt hyödyttömäksi. Hänen uskonsa oli, kuten Renan on sanonut, aina ollut pikemmin poliittista ja moraalista kuin dogmaattista ja tieteellistä laatua. Ja senvuoksi hän saattoi täydellä syyllä antaa sille teokselleen, jonka tuli todistaa hänen luopumisensa kirkosta, nimen Paroles d’un croyant (Uskovaisen sanoja).
Se ilmestyi keväällä 1834 ja herätti heti kaikkialla mitä suurinta huomiota, toisaalla ihailua, toisaalla vihastusta. Varsinkin yhteiskunnan vähäväkiset sitä ilolla tervehtivät, vaikutusvaltaiset piirit ja vallanpitäjät siitä närkästyivät, ja pian sen ilmestymisen jälkeen paavi sen ankarasti tuomitsi ja kirosi. Jälkimaailmallekin se on jäänyt kuuluimmaksi ja tunnetuimmaksi Lamennaisin teoksista.
Yhteiskunnan vähäväkisten, kaikkien onnettomain, kärsiväin ja sorrettujen asiaa Lamennais tässä kirjasessaan on ottanut ajaaksensa heidän sortajiaan vastaan, heitä hän tahtoo lohduttaa, heissä herättää tulevaisuuden toivoa, heille saarnata rakkauden evankeliumia, heille osoittaa, kuinka he seuraamalla Kristusta, noudattamalla hänen yksinkertaisia pääkäskyjään, voittamalla itsekkyyden, rakastamalla lähimmäistään niinkuin itseään ja enemmän kuin itseään, liittymällä yhteen ja tukemalla toisiaan voivat perustaa uuden, onnellisen yhteiskunnan, jossa ei enää ole oleva pieniä ja suuria, köyhiä ja rikkaita, orjia ja herroja, sorrettuja ja sortajia, vaan jossa tasa-arvoisuus, vapaus, turvallisuus, rauha ja tyytyväisyys on vallitseva.
Jos meidän on lausuttava arvostelumme tästä Lamennaisin teoksesta ensinnäkin sen asialliseen sisällykseen nähden, niin tulee ennen kaikkea muistaa, että yhteiskunnan pohjakerrosten olot hänen aikanaan olivat paljoa nurjemmat ja kurjemmat kuin meidän päivinämme. Saatamme siis hyvin ymmärtää sen synkän surun, jolla hän puhuu köyhälistöstä, sen syvän säälin, jota hän tuntee sitä kohtaan, samoin sen leimuavan vihan, jota hän purkaa vallanpitäjiä, tyranneja ja kuninkaita ja ylimmäisiä pappeja vastaan. Toiseksi on huomattava, että hänen teoksensa ei ole tyynesti ja puolueettomasti harkitsevan tiede- tahi valtiomiehen, vaan innoittuneen runoilijan tuote, se ei ole syntyisin päästä, vaan sydämestä, ja sydämen voimat — viha ja rakkaus — siinä puhuvat. Sen eteemme luomat kuvat ovat haltioituneen profeetan näkyjä, jonka silmä ei eroita ihmisissä muuta kuin jyrkästi toisilleen vastakkaisia tyyppejä: hyviä ja pahoja, sysimustia ja lumivalkeita, uhreja ja teloittajia, perkeleitä ja enkeleitä, jollaisia todellisuudesta saisi turhaan etsiä. Ei siis ihme, jos hänen esityksensä tuntuu meistä silloisiinkin oloihin nähden liioittelevalta, subjektiiviselta, yksipuoliselta. Mielestämme ei ole kiellettävissä, että Lamennais teoksessaan paikoitellen tekee melkolailla agitaattorimaisen vaikutuksen. Hän tuskin voinee saada ajattelevaa lukijaa vakuutetuksi siitä, että yhteiskunnallisten kysymysten, yhteiskuntajärjestyksen vaikean probleemin, tyydyttävä ratkaisu olisi todellisessa elämässä läheskään niin yksinkertainen asia kuin miksi hän sen teoksessaan edellyttää.
Tämän asiallisen puolen ollessa puheena on vielä mainittava, että siinä on kohtia, jotka antoivat hänen vastustajilleen aihetta väitteeseen, että hän oli sosialisti. Ja kieltämätöntä onkin, että hänen suosittelemansa patriarkaalinen omaisuuden yhteisyys ja tasa-arvoisuus on ainakin hyvin lähellä sosialistisia teorioja omaisuuden tasaisemmasta jaosta. Itse hän kuitenkin jyrkästi torjui syytöksen ja lisäsi sen johdosta kirjansa myöhempiin painoksiin erikoisen luvun (X), jossa hän ankarasti tuomitsee "rosvouksen", tarkoittaen sillä juuri tuota omaisuuden tasaamista. Ja muualla hän on lausunut ehdottoman hylkäystuomionsa sosialistisesta yhteiskuntajärjestelmästä. Hänen vakaumuksensa mukaan se toteutettuna alentaisi ihmiset koneiksi ja painaisi heidät orjuuteen, jonka vertaista ei ennen ole nähty.