Mutta eipä edes Sammatissa Lönnrot saanut rauhassa lopettaa laveaa sanakirjatyötänsä, sillä pian hän kutsuttiin uuteen tärkeään toimeen, joka sitten sangen suuressa määrin anasti hänen aikansa ja huomionsa. Jo v. 1817, uskonpuhdistuksen 300-vuotisen muistojuhlan johdosta, oli asetettu erityinen komitea korjailemaan ajanmukaisempaan asuun vanhaa suomalaista virsikirjaa. Komitean työ jäi keskeneräiseksi, mutta talvella 1863 asetettiin silloisen arkkipiispan Bergenheimin alkuunpanosta uusi virsikirjakomitea, jonka jäseneksi ja puheenjohtajaksi Lönnrot kutsuttiin. Bergenheim itse kävi varta vasten Sammatissa pyytämässä Lönnrotia tähän toimeen, johon Lönnrot jos kukaan oli erittäin sopiva. Hänhän näet perin pohjin tunsi kansanrunouden kaikki ominaisuudet, oli itse paljon tutkinut ja selvitellyt suomalaisen runousopin sääntöjä, jopa harjoitellut varsinaista runotyötäkin, julaisten m.m. jo "Mehiläisen" historiallisessa liitteessä suomennossipaleita "Iliadista", 1845-vuoden "Suomi" kirjassa Kokeita suomalaisessa laulannossa, etupäässä Runebergin laulujen käännöksiä, ja 1855-vuoden "Suomessa" "Odysseian" VI:nnen laulun suomennoksen. Kajaanissa ollessaan hän kuuluu tuttavilleen kirjoitelleen ruotsinkielisiä tilapäärunojakin. Pitkiä suomenkielisiä, vanhalla runomitalla sepitettyjä runokirjeitä tuttaville häneltä myös on säilynyt. Kalevalan ja Kantelettaren runojen muovailutyö oli myös tietysti kehittänyt hänen runollista aistiaan, ja vaikka luova runolahja häneltä puuttuikin, oli hänellä sittenkin parhaat edellytykset korjailemaan parempaan asuun vanhoja arkkiveisun tapaisia virsiä. Lisäksi hänen vilpitön, yksinkertainen uskonsa, joka vuosien vieriessä yhä syventyi nöyräksi luottamukseksi Jumalaan ja Kristuksen sovituslunastukseen, oli hänelle suureksi avuksi virsiä laitellessa.
Lönnrot viehättyikin kohta koko sydämellään komitean tehtävään ja tuli sen ahkerimmaksi työntekijäksi. Kun komitea, oltuaan kesällä 1863 kuukauden ajan Turussa koolla, hajosi, ja jäsenet ottivat kukin osallensa joukon virsiä, korjaillaksensa ja kääntääksensä niitä, otti Lönnrot yksin omalle osuudelleen neljännen osan. Kotonaan Sammatissa hän sitten innokkaasti paranteli ja suomenteli virsiä, luki tekeleensä jumaliselle vaimolleen tai kävi kylässä lukemassa niitä hurskaille ihmisille. Näiden muistutukset hän mielellään otti varteen. Kanteleen säestyksellä hän itse lauloi uusia virsiänsä perheelleen.
Kun komitea kokoontui Turussa toisen kerran syksyllä 1866, tarkastettiin miehissä parannukset ja käännökset, ja Lönnrot se silloin teki useimmat muistutukset. Komitean työn tuloksena ilmestyi v. 1867 "Uuden suomalaisen virsikirjan" ehdotus, mihin tuli "lisäysvirsiä" v. 1868, tuloksena komitean kolmannesta koossaolosta. Neljännen kerran kokoontui komitea Turussa talvella 1871 ja painatti toisen ehdotuksen uudeksi virsikirjaksi. Tällä ajalla kiihtyi Lönnrotin virrentuottamisinto niin suureksi, että hän itse julkaisi lukuisia omia virsiehdotuksiaan, painattipa v. 1872 aivan oman laitoksen nimellä Suomalainen virsikirja väliaikaiseksi tarpeeksi, missä oli 413 mukailtua ja suomennettua virttä. Tätäkin hän yhä paranteli, kunnes G.V. Edlund kustansi siitä v. 1883 uuden, komean ja nuoteilla varustetun painoksen nimellä Väliaikainen Suomalainen Virsikirja, mihin oli koottu 500 virttä, joista 136 Lönnrotin omaa käsialaa. Virrenteko oli tullut hänen toiseksi luonnokseen; vielä kuolinvuoteellaan hän korjaili rakkaita virsiään. Omintakeisia virsiä häneltä ei ole monta, mutta hänen korjailemiaan ja mukailemiaan lienee noin 300. Tosin hänen virtensä runolliselta arvoltaan ovat vaatimattomia, jopa arkipäiväisiäkin, mutta sen sijaan ne muodoltaan ovat sujuvia ja virheettömiä sekä hengeltään yksinkertaisen harrasmielisiä ja kansantajuisia. Virsikirjan laatijanakin Lönnrot on tehnyt kansalleen muistettavan palveluksen, vaikkapa nykyinen uusi virsikirja onkin lopullinen tulos vasta toisen myöhemmän komitean työstä.
Ollen virsien teossa tavallansa hengellisellä alalla Lönnrot muutenkin toimitteli papillisia tehtäviä. Sammatissa ei näet vieläkään ollut omaa pappia, vaan kävi emäpitäjän, Karjalohjan, papisto kerran tai pari kertaa kuukaudessa toimittamassa kappelikirkossa jumalanpalvelusta. Tätä epäkohtaa auttaakseen Lönnrot haki tuomiokapitulilta saarnaluvan ja toimitti Sammatissa papittomina pyhinä jumalanpalveluksen. Pari lukenutta rusthollaria, Verlander ja Malmgren, saarnasi toisin vuoroin. Lönnrot luki saarnansa tavallisesti jostakin postillasta ja esiintyi yksinkertaisessa puvussa, joka ei suinkaan papille vivahtanut. Myöhemmin Sammatti etupäässä Lönnrotin toimesta sai oman papin.
Asuttuaan aluksi hyyryllä ennen mainitussa Mikolassa Lönnrot osti itselleen Haarjärven kylästä Nikun talon, jonka taloudenhoidosta hän tosin huoli yhtä vähän kuin ennen Polvilassa, sillä taloudellisesti epäkäytännöllisenä miehenä hän aina kammosi kaikkia sellaisia puuhia. Toimellinen rouva ja vouti saivat niistä huolehtia. Onneksi Lönnrotin hyvä ystävä, lehtori K.G. Borg, otti hoitaakseen hänen raha-asioitaan ja käytännöllisenä miehenä pian saattoi ne kukoistavaan tilaan. Borg olikin Lönnrotille kuin oikea käsi varsinkin sen jälkeen kuin Lönnrotin vaimo v. 1868 kuoli ja jätti miehensä neljän nuoren tyttösen kera katkerasti suremaan. Vanhimman veljen Henrik Juhanan tytär Vilhelmiina Lönnrot oli Lönnrotin tunnollisena taloudenhoitajattarena ja toisena kätenä. Ollen taloudellisesti siten hyvässä hoivassa Lönnrot itse sai rauhassa toimitella kirjallisia töitään.
Kuvauksena Lönnrotin epäkäytännöllisyydestä ja samalla luontaisesta tyyneydestä ja leikillisestä hyväntahtoisuudesta olkoon eräs hänen joulumatkansa v. 1865, josta arkkipiispa G. Johansson "Kansan Ystävässä" on antanut hauskan kertomuksen.
Lönnrot oli ennen joulua saapunut Helsinkiin eläkkeensä nostolle ja jouluostoksille, ja Johanssonin, joka silloin oli ylioppilas, oli määrä Lönnrotin seurassa matkustaa jouluksi kotiinsa. Herra kanslianeuvos puuhasi kaiken päivää kaupungilla, ja vasta iltahämärässä saapuivat hänen ostoksensa, kahteen isoon laatikkoon ja moneen paperikääröön pakattuina, hänen tavalliseen majapaikkaansa lehtori Borgin luo. Käytännöllinen Borg sijoitti nuo paljot tavarat mitenkuten rattaille, ja hämyssä lähtivät sitten Lönnrot ja Johansson ajaa jytyyttämään koleista maantietä Sammattia kohti. Tultiin ensimäiseen majataloon ja päästiin parhaiksi saliin, kun kyytipoika saapui kysymään, mitä hänen tuli tehdä kärryjen korissa oleville tavaroille. "Saat pitää ne", tuumi Lönnrot rauhallisesti. "Mutta niitä on paljon", sanoi kyyditsijä. "Pidä vain kaikki", arveli Lönnrot. Mentiin kuitenkin lähemmin tutkimaan asiaa ja huomattiin, että nuo monet pussit ja tötteröt olivat röykkyisellä tiellä tärisseet rikki; kärryjen pohja oli täynnä sekaisin rusinoita, kahvia, sokeria, ryynejä y.m. Enimmät koottiin mitenkuten takaisin pusseihin, mutta loput Lönnrot jalomielisesti luovutti kyytipojalle. Sitten lähdettiin sisään tutkimaan laatikoita. Sama hävityksen kauhistus niissäkin: kaikki tavarat mullin mallin. Lönnrot vain naureskeli, arvellen rouvan kotona hyväisesti hämmästyvän jouluostokset nähtyään. Matkamiesten selvitellessä pahinta sekamelskaa eräs Tammisaaren kauppias astui kammarista saliin katsomaan, mikä siellä oli hätänä. Luullen Lönnrotia ylioppilaan kyytimieheksi hän alkoi puhutella ukkoa kuin kyytimiestä ainakin. Lönnrot puolestaan ei pyrkinyt korjaamaan kauppiaan erehdystä. Kauppiaan matkatoveri, eräs raatimies, kurkisti silloin kammarista saliin, tunsi heti Lönnrotin ja sai töintuskin toverinsa vaikenemaan. Kun kauppias seuralaiseltaan sai tietää, että luultu kyytiukko olikin itse kanslianeuvos Lönnrot, hän tuli kohta pyytämään anteeksi ja toimitti pöytään lämmintä juotavaa. Lönnrot naureskeli vain koko asialle ja lasketteli sukkeluuksia. — Matkaa jatkettiin reellä, sillä lunta oli jo tullut tarpeeksi. Reessä kulku tuntui Lönnrotista niin turvalliselta, että hän muitta mutkitta pimeässä osti kyytimiehen reen kalliista hinnasta. Kun sitten seuraavasta majatalosta päästiin jonkun matkaa, alkoi reki ilkeästi natista ja keikkua, kunnes yhtäkkiä toinen jalas katkesi ja reen laidat pahasti irvistyivät. Johanssonia nauratti, Lönnrot vain lauleskeli, ja varovalla kululla päästiin seuraavaan majataloon. Sinne Lönnrot hylkäsi koko rekensä korjattavaksi. Reki oli näet ikä-kulu ja huono, ja Lönnrot oli suuresti pettynyt sikaa säkissä ostaessaan. Kotona oli talon naisväellä sitten aika puuha selvitellessä sekaantuneita ostoksia, ja rouva oli todella nyreissään. Lönnrotista oli kaikki hupaista ja hullunkurista, mutta reen kohtalosta hän ei hiiskunut mitään.
Lönnrotilla oli neljä tytärtä, hiljainen Maria, vilkas Ida, avomielinen Elina ja kaunis Thekla. Joutohetkinään hän mielellään otti osaa lastensa leikkeihin, hankki heille leikkikaluja ja teetti heillä sorapillejä, myllyjä, olkisormuksia y.m. Lapset olivatkin isänsä suvun tapaan käteviä ja askareihin mieltyneitä, rakensivatpa omin kätösin lähelle Nikua pienen majan nimeltä "Kotkanlinna", jossa pitivät talouttaan. Samantapainen, Lönnrotin tyttärien riu'uista rakentama pieni huvimaja, "Alhola", kohosi myöhemmin Lammin talon lähelle. — Muuten Lönnrot yleensä sangen vähän seurusteli perheensä kanssa; siihen hänellä ei ollut aikaa. "Antaa lasten olla vapaudessaan ja tehdä mitä tahtovat", arveli hän, kun hänelle asiasta huomautettiin. Kuitenkin hän luonteeltaan oli varsin lapsirakas, ja kylän lapset olivat hänen lemmikkejään; niille hän taskuistaan jakeli kaikenlaisia tuomisia ja osteli niiltä paljon marjoja. Hajamielisyydessään hän harvoin tarkalleen muisti tyttäriensä ikää, erehtyipä kerran viikon päivistäkin. Eräälle professorinrouvalle, joka Lönnrotilta kysyi neuvoa lasten kasvatuksen suhteen, hän kuuluu vastanneen, että oman maalaiskodin rakastaminen synnyttää lapsissa myös isänmaan rakkautta.
Maalaiselämä se näet oli Lönnrotista kaikkein suloisinta. Metsän tuore tuoksu häntä suuresti veti puoleensa, ja usein hän tuntimääriä kuljeskeli luonnon helmassa, poimi kukkia ja kuunteli lintujen liverrystä. Päällä hänellä tällöin monesti kuuluu olleen rouvan hameesta tehty yötakki. Huviksensa hän jalkaisin asteli pitkiä taipaleita vierailemaan tuttavien luo ja arveli vielä v. 1869 voivansa hyvin pari kertaa kävellä Suomen ympäri. Hänen omituisia huvituksiaan oli puujaloilla käveleminen, mitä hän harjoitteli vielä vanhoilla päivillään. Hiihto, uinti ja kylpy kuuluivat edelleen hänen terveydenhoitoonsa. Vielä 70-vuotiaana hän ui myöhään syksyllä.
Hänen terveytensä pysyikin ylipäänsä erinomaisena, muutamia satunnaisia poikkeuksia lukuunottamatta. Professorina ollessaan hän sai jalkaansa ruusun, joka uhkasi käydä hengenvaaralliseksi, kun koko ruumis turposi. Pahemmin sattui hänelle tammikuussa 1870, kun hän matkalla ystäviinsä ja sanakirjatyöapulaisensa, rovasti Antero Vareliuksen luo Loimaalle Nokkalan kestikievarissa reestä portaille noustessaan lankesi ja taittoi toisen säärensä. Jalka oli näet reessä istumisesta "kuollut". Hänen täytyi ensin neljättä viikkoa venyä vuoteen omana mainitussa majatalossa, jossa Perttulan lukkari sitoi aluksi jalan, kunnes toht. Friman sen sitten pani kipsikääreesen. Majatalo ei ollut parhaimpia, ja Lönnrot tahtoi vaatimattomasti maata ovisängyssä, koska peräsänky muka tarvittiin matkustavaisia varten. Kun sanomalehdet moittivat majataloa huonoksi olinpaikaksi, niin Lönnrot kirjoitti ystävälleen, kirjanpainaja J. Fr. Granlundille Turkuun: "Parempaa paikkaa ja hoitoa en kyllä olisi missään voinut saada. Talonväki oli erinomaisen siivoa ja hyväntahtoista, ja vaikka tässä ei ole kuin yksi vierasten tupa, niin reisaavaisista ei kuitenkaan ole mitään rauhattomuutta ollut." Emännän hyvä kahvi se etupäässä kuuluu tehneen olon ukolle siedettäväksi. Vuoteessaan hän ahkerasti korjaili rakkaita virsiään ja piti hyvää tuulta yllä. Myöhemmin hän lausui asiasta: "Kerran vain elämä rupesi kuitenkin tuntumaan minusta kovin ikävältä. Se oli silloin kun olin taittanut jalkani, enkä ollut tilaisuudessa pitkään aikaan työtä tekemään." Työ se näet oli Lönnrotin paras lääke. Kun eräs virsikirjakomitean jäsen, rovasti v. Essen, joka usein työskenteli Lönnrotin kanssa Sammatissa, kerran v. 1865 kehoitti Lönnrotia muiden lailla pitämään kesä-lepoa, vastasi verraton ukko: "Kyllähän olen koettanut sitäkin, mutta ei se maista, sillä työ on lepoa."